1.研究背景

增压富氧燃烧是新一代的低能耗碳捕集技术，具有高效率、高纯度、低投资、低成本的优点，是国际上新兴的碳捕集技术研发热点。加压富氧条件下煤粉着火、燃烧和传热特性都较常压发生了显著的改变，但迄今为止，由于实验条件上的困难，国内外相关的基础研究数据极其匮乏。在中美清洁能源中心等重点专项项目支持下，研究团队基于自主开发的实验平台和检测方法，对增压富氧燃烧的机理开展了积极的探索。

2.主要研究内容

（1）悬浮单颗粒煤粉增压富氧着火燃烧特性的在线光学诊断

国内外现有的加压反应器的加热速率一般不超过10⁴K/s，与实际工业锅炉内煤粉的受热速率（10⁵~10⁶ K/s）存在一到两个数量级的差距；与此同时，现有煤粉加压反应研究的重点仍集中在热解、气化、制焦等方面，对于加压、高加热速率条件下的微米级离散煤粉着火燃烧特性尚缺乏有效的研究手段。

针对以上不足，我们设计搭建了国际首套基于平面火焰燃烧器的可视化加压携带流反应器（图1，实现了0.1～3.0MPa、1200～2200K、10⁵~10⁶ K/s加热速率下离散煤粉颗粒悬浮着火燃烧特性的光学诊断；同时，我们还自主开发了高精度的颗粒追踪图像高温计，建立了颗粒图像的“识别－追踪－过滤”算法和基于粒子图像模板及互相关算法的煤粉着火阶段自动划分方法，实现了微米级离散单颗粒煤粉“受热－着火－燃烧”全过程的低成本、多参数、高时间分辨率的显微光学测量（图2）；基于此，获得了加压富氧条件下煤粉着火延迟特性，并构建了适用于加压富氧条件下的煤焦表观反应动力学机理模型，与实验数据对比误差小于±15%。相关成果获得两项国家发明专利授权。

图1. 基于平面火焰燃烧器的可视化加压携带流反应器

图2. 低成本、多参数离散煤粉颗粒着火燃烧的光学诊断方法

（2）增压富氧燃烧条件下均相燃烧机理和NO_x生成规律

虽然已有大量均相燃烧和NO_x生成机理的研究，但前期该方面研究多集中于空气助燃的N₂稀释工况，未对CO₂稀释富氧燃烧工况的均相燃烧机理和NO_x生成规律进行系统研究，也尚无适用于CFD模拟的富氧氛围均相燃烧和氮转化高精度反应机理。

基于射流搅拌反应器，进行了富氧氛围均相燃料燃烧与氮转化动力学实验研究，结合系统机理评估与发展算法，对富氧氛围均相燃烧、燃料氮生成及NO再燃还原动力学机理进行了全面评估、发展与实验验证，获得了适用于常压与增压富氧工况的均相燃烧及氮转化高精度详细与简化反应机理。经大量实验数据验证，该机理精度不仅显著优于现有其他反应机理，且发展的增压富氧均相燃烧骨架机理可在不显著降低精度的情况下相比详细机理实现约11倍计算加速；获得的富氧氛围燃料氮骨架机理也可在保证精度的前提下实现约18倍加速。

图3. 发展的富氧均相燃烧骨架及简化机理验证，一同显示的还有GRI类机理

图4. 发展的富氧均相氮转化机理验证 （a）燃料氮生成及 （b）NO还原

（3）基于谱带k分布的高精度增压富氧辐射特性数学模型

随着压力的增加，气体辐射特性增强，压力对气体辐射特性具有非线形影响。因此针对常压富氧燃烧改进的辐射特性模型无法适用于增压富氧燃烧条件。因此发展高精度的适用于增加条件的辐射特性模型是提高增压富氧辐射传热计算的关键。

前期研究表明，基于全谱带k分布模型优化的灰气体加权和（WSGG）模型参数能够有效的提高WSGG模型的计算精度，并保留WSGG高效计算的优点。因此基于全谱带k分布模型开发了适用于增压富氧燃烧条件（0.1～3.0MPa、600～2500K、0.05～4.0分压比）的高精度非灰气体辐射特性模型；在一维平行平板系统上，以逐线法为基准，对发展的辐射特性模型进行了验证，如图5所示。该模型在非等温非均匀条件下平均误差在8%以内。

图5. 压力为20bar时辐射源项的计算对比，PWSGG-SK为发展的模型

进一步地基于全谱带k分布模型建立了适用于烟黑和焦炭的非灰辐射特性模型，考虑了焦炭燃烧过程中直径、碳含量变化对颗粒辐射特性的影响，模型还考虑了颗粒化学成分（氧化铁）对辐射特性的影响。为了计算煤粉燃烧炉内介质的辐射特性，对比了不同的谱带辐射耦合方式，建立了气体-烟黑-焦炭非灰辐射特性模型体系。在一维平行平板上，以逐线法为基准解，对耦合模型进行了验证。改研究成果可显著提高加压煤粉富氧燃烧下的辐射传热计算精度。

3.主要创新点和贡献

（1）围绕着煤粉增压富氧燃烧特性及反应动力学机理这一科学问题，构建了国际首套基于平面火焰燃烧器的可视化加压携带流反应器和颗粒追踪图像高温计，实现了单颗粒煤粉加压富氧着火燃烧特性的多参数、高时间分辨率显微光学诊断；建立了新的适用于加压富氧条件的煤粉颗粒燃烧表观反应动力学模型。

（2）对常压和加压富氧氛围均相燃烧和氮转化机理进行系统评估、发展和验证；获得了适用于常压和加压富氧燃烧的均相反应机理，可显著提升高浓度CO₂氛围的CO预测；发展了同时适用于N₂和CO₂稀释氛围的均相燃料氮转化及NO再燃还原机理；获得了抑制富氧燃烧NO_x生成的最优反应工况。

（3）通过对光谱吸收系数进行k分布重排，获得了适用于增加富氧燃烧的非灰气体辐射特性模型；建立高效高精度的与碳含量和矿物成分关联的颗粒介质非灰辐射特性模型，显著提高颗粒辐射特性的计算精度。揭示气体和颗粒混合介质的谱带辐射耦合机制，建立高效高精度的“气体-烟黑-焦炭/飞灰”辐射特性模型体系，提高煤粉燃烧气粒混合介质辐射特性的计算精度。

4.重要论著及专利