1.研究背景
高压富氧燃烧作为新一代的富氧燃烧技术具有高效率、低污染的优点。基于Allam循环的高压富氧燃烧直接透平发电技术被《麻省理工科技评论》评为2018年十大颠覆性技术。加压富氧煤电技术是大规模燃煤发电减排新方向。本研究提出了C1-C3燃料高压富氧燃烧反应动力学机理以及煤中含氮物质的氧化机理，对高压富氧燃烧系统的研发以及低NOx技术研发有着十分重要的指导意义。
2.主要研究内容
（1）提出OXYMECH 2.0（CH4/C2H6/C3H8）反应动力学模型
高压富氧燃烧反应动力学对燃烧设备的研发意义重大，而着火延迟时间、火焰传播速度与组分浓度是发展与验证燃烧反应动力学机理的三个燃烧特性，目前主流的机理模型都无法准确预报烷烃的富氧气氛下的燃烧特性。
针对这一问题，我们通过激波管台架测量了甲烷、乙烷、丙烷在高压富氧气氛下的着火延迟时间，提供档案性数据。根据我们的实验结果与文献中的实验数据，研究并验证烷烃富氧燃烧反应动力学机理，并从已公布的实验测量或者量化计算得到的基元反应速率常数中遴选出合适的速率常数，构建了能准确预测C1-C3高压富氧/空气燃烧特性（火焰传播速度、组分浓度以及着火延迟时间）的动力学模型OXYMECH 2.0，这是目前唯一适用于富氧和空气气氛的详细反应动力学机理。同时揭示高压富氧气氛下CO2对烷烃燃烧影响的机理，结果表明，CO2的物理和化学性质影响都抑制丙烷的着火，这是CO2气氛下着火延迟时间较N2气氛下长的原因，对于化学当量下丙烷富氧燃料，CO2对着火的影响随压力变化不明显。该工作发表在《Combustion and Flame》上。
图1. 丙烷(C3H8)着火延迟时间实验与模拟对比
（2）提出HUST pyridine（pyridine/pyrrole）反应动力学模型
煤粉加压富氧燃烧条件下，燃料氮是主要的NOx排放来源。吡啶（pyridine）、吡咯（pyrrole）型氮是煤中主要含氮官能团，理解吡啶、吡咯在加压富氧燃烧条件下的氧化机理对新型NOx减排技术的开发具有方向性的指导意义。然而，目前加压富氧燃烧条件下的吡咯、吡啶实验数据缺乏，同时，现有的吡啶、吡咯机理对于氩气气氛下的着火延迟时间模拟存在很大偏差，而且缺乏多维度的实验数据的验证。
针对这一问题，我们使用激波管测量了吡啶、吡咯在加压富氧燃烧条件下的着火延迟时间并且构建了HUST pyridine机理。结合文献中空气气氛下的着火延迟时间和燃烧组分数据，对所构建的HUST pyridine机理进行了多维度的验证。结果表明，HUST pyridine机理能很好地预测富氧和空气两种气氛下的着火延迟时间（如图2所示）和燃烧组分实验数据。HUST pyridine反应动力学机理是目前唯一经过两种不同燃烧特性验证的吡啶和吡咯加压富氧/空气燃烧反应动力学机理。该工作发表在《Proceedings of the Combustion Institute》上。
图2. 吡咯(pyrrole)着火延迟时间实验与模拟对比
（3）提出甲烷富氧/空气燃烧的简化动力学模型
由于计算资源的限制，详细机理无法直接应用于计算流体动力学模拟。在以往的研究中，已有很多适用于甲烷常规空气气氛燃烧和常压富氧燃烧的简化机理，但这些机理都不适用于高压富氧的情况。
针对这一问题，我们基于OXYMECH 2.0机理在不同富氧/空气燃烧工况下的敏感性分析，将敏感性分析结果与反应序号之间的关联映射到极坐标系中，然后使用机器学习算法中的K近邻距离判别法分别就着火延迟时间及火焰传播速度对甲烷详细反应动力学进行了简化。通过将两部分简化的机理进行合并，得到最终反应步数仅为原始机理20%的简化机理；简化机理对火焰传播速度、组分浓度以及着火延迟时间的预报相比详细机理的误差在10%以内。
图3. 机理简化距离判别法
图4 在高压富氧CO2气氛条件下，简化机理与原始机理温度-时间分布
图5. 在31% O2，69% N2的气氛下，简化机理与原始机理对火焰传播速度预测
3.主要创新点和贡献
本研究提出了C1-C3燃料高压富氧燃烧反应动力学机理以及煤中含氮物质的氧化机理，对高压富氧燃烧系统的研发以及低NOx技术研发有着十分重要的指导意义。
（1）测量了甲烷、乙烷、丙烷在高压富氧气氛下的着火延迟时间，为动力学机理的发展提供了档案性数据；研究并验证烷烃富氧燃烧反应动力学机理，构建了能准确预测C1-C3高压富氧/空气燃烧特性（火焰传播速度、组分浓度以及着火延迟时间）的动力学模型OXYMECH 2.0，是目前唯一适用于富氧和空气气氛的详细反应动力学机理；揭示高压富氧气氛下CO2对烷烃燃烧影响的机理。
（2）测量了吡啶、吡咯在高压富氧气氛下的着火延迟时间，为动力学机理的发展提供了档案性数据；研究并验证吡啶，吡咯富氧燃烧反应动力学机理，构建了能准确预测吡啶吡咯加压富氧/空气燃烧特性（着火延迟时间和燃烧组分）的HUST pyridine动力学模型，是目前唯一经过两种燃烧特性验证的吡啶、吡咯富氧/空气燃烧反应动力学机理
（3）基于OXYMECH 2.0，使用机器学习方法构建了适用于甲烷高压富氧燃烧的简化动力学模型，简化机理反应步数仅为原始机理的20%；且对火焰传播速度、组分浓度以及着火延迟时间的预报相比详细机理的误差在10%以内。
4.重要论著及专利
序号 |
成果名称 |
完成人 |
刊物、出版社或授权单位名称 |
年、卷、期、页或专利号 |
类型 |
类别 |
1 |
Shock tube and modeling study of ignition delay times of propane under O2/CO2/Ar atmosphere. |
Wenxiang Xia, Chao Peng, Chun Zou*, Yang Liu*, Lixin Lu, Jianghui Luo, Qianjin Lin, Haiyang Shi |
Combustion and Flame |
2020, 220: 34-48 |
论文 |
独立完成 |
2 |
A shock tube and modeling study on ignition delay times of pyridine under O2/CO2 atmospheres at elevated pressures. |
Jianghui Luo, Chun Zou*, Qianjin Lin, Wenxiang Xia, Yizhuo He, Mei Mei, Lixin Lu, Yang Liu |
Proceedings of the Combustion Institute |
2020，10.1016/j.proci.2020.06.035 |
论文 |
独立完成 |
3 |
Effects of hemicellulose, cellulose and lignin on the ignition behaviors of biomass in a drop tube furnace. |
Shusen Wang, Chun Zou*, Chun Lou, Haiping Yang, Mei Mei, Huixiang Jing, Sizhe Cheng |
Bioresource Technology |
2020, 310: 123456 |
论文 |
独立完成 |
4 |
Experimental and numerical study on the ignition delay times of dimethyl ether/ethane/oxygen/carbon dioxide mixtures. |
Lixin Lu, Chun Zou*, Wenxiang Xia, Qianjin Lin, Haiyang Shi |
Fuel |
2020, 280: 118675 |
论文 |
独立完成 |
5 |
Experimental and simulated study on the ignition delay time of dimethyl ether/n-heptane/oxygen/argon mixtures. |
Lixin Lu, Chun Zou, Qianjin Lin, Yang Liu, Huixiang Jing |
Fuel |
2020, 264: 116812 |
论文 |
独立完成 |
6 |
An improved 3-pentanone high temperature kinetic model using Bayesian optimization algorithm based on ignition delay times, flame speeds and species profiles. |
Qianjin Lin, Junmei Zheng, Chun Zou, Jia Cheng, Jiarui Li, Wenxiang Xia, Haiyang Shi |
Fuel |
2020, 279: 118540 |
论文 |
独立完成 |
7 |
一种煤粉掺混污泥的增氧燃烧方法 |
邹春, 经慧祥, 罗江辉, 梅媚 |
国家知识产权局 |
ZL201810497583.1 |
发明专利 |
独立完成 |
8 |
一种煤粉掺混生物质的增氧燃烧方法 |
邹春, 罗江辉, 经慧祥, 梅媚 |
国家知识产权局 |
ZL201810497585.0 |
发明专利 |
独立完成 |
