研究方向1: 燃料特性与湍流反应流体力学

进展1.1：碳基燃料结构的精细化表征与热解机理研究

（1）研究背景

煤炭、生物质等碳基燃料高效、清洁利用是支撑能源结构转型、确保能源安全和实现“双碳”目标的坚强基石。热解作为一种高效的热化学转化途径，能够充分、经济地利用碳基燃料资源，同时也是其他热利用方法的第一步。然而由于碳基燃料成分、结构的复杂性，其热解机理及反应路径仍未明晰。

当前，关于煤等碳基燃料结构研究主要均将其视为有机组分均一、空间分布均匀的零维结构体，采用平均结构参数，而未考虑燃料的非均质三维立体属性。事实上，从介观组分的化学结构及其分布看，煤等碳基燃料是一个显著非均匀体，且化学结构差异有机组分存在非线性的热反应行为。因此，准确描述煤等碳基燃料的热反应过程必须考虑其在介观层面有机组分化学结构及其含量的非均匀分布特征，并进一步研究差异组分子热反应过程中的非线性演化行为，阐明化学结构差异有机组分在颗粒间以及颗粒内的分布特性以及其传热传质对燃料颗粒热反应性的影响机制。

碳基燃料的热解通常遵循自由基反应原理，从自由基角度，深入研究热解反应过程，解析反应途径，可进一步理解热解机理，促进碳基资源的高效热利用。自由基是物理、化学过程中产生的，具有未配对电子的分子基团，具有顺磁特性，可通过电子顺磁共振(EPR)技术检测。在碳基燃料热解过程中，部分高活性自由基因空间位阻保留在碳基高分子结构内，彼此隔离，从而提高稳定性，转化为稳定自由基。研究表明，稳定自由基的留存与碳基高分子的结构有关，可通过检测热解过程中稳定自由基的变化，反映碳基高分子的生成与结构演化，深入分析热解机理。然而，以往离线检测分析方法主要通过最终的实验结果反推热解中间过程，而无法直接表征热化学的进行。开展热化学-原位EPR表征研究，可以实现在反应条件下实时检测化学反应中间产物，构建反应进行的过程链，帮助深入理解反应机理，进一步优化反应过程的调控。

 

（2）主要研究内容

1）煤等碳基燃料三维空间结构解析及非均质热演化机理研究

创新煤颗粒三维空间结构分布特性研究方法。提出基于拉曼光谱化学成像的煤微米尺度化学结构特性研究方法，通过三维颗粒二维平面化，二维平面微米尺度单元化，再开展三维空间重构，实现固体燃料三维空间结构解析。首先结合激光拉曼面扫描及煤岩分析，对典型煤种微米尺度下的二维平面开展了分析，提出了拉曼荧光干扰定量以及多峰分峰拟合解析方法，建立了拉曼光谱参数间的自相关定量关系以及拉曼光谱参数与煤显微组分颗粒随机反射率之间的定量关联关系，并采用上述参数，实现了二维煤平面高质量显微化学成像方法，建立了基于拉曼光谱化学成像的煤微米尺度化学结构特性全套研究方法。在此基础上进一步对单煤粉颗粒进行二维拉曼面扫描获得表面拉曼光谱，开发煤颗粒表面拉曼光谱程序化解析方法并进行定量解析，实现煤粉颗粒表面化学结构成像，提出了定量煤颗粒非均质特性的定量指标，而建立完整的微米尺度单元化学结构定量表征方法体系，揭示煤颗粒化学结构的非均质特性及其与煤颗粒化学结构的关联关系。

图1.1 基于微米尺度单元的煤颗粒三维空间结构分布特性研究方法

微米尺度下煤非平均化学结构特性及非线性热演化机理。创新显微拉曼光谱化学成像与岩相分析原位耦合方法，探讨了煤岩显微组分化学结构特征及随煤阶变化的演变规律，揭示并量化了煤在微尺度下化学结构的显著非均匀性，以及其随煤阶升高而降低的特性，并基于各显微组分的结构特征及随煤阶变化规律建立了微米尺度下煤的非平均化学结构模型。

 

图1.2 煤颗粒表面化学结构特性及非均匀度随化学结构变化规律

在此基础上，以准东煤热解为例，研究了其在热解过程中的非平均化学结构原位演化特性。发现准东煤热解过程中，微尺度下煤焦颗粒的结构演化特征明显不同。将准东煤视为是一种结构均匀的煤，对充分认识其热解特性具有一定局限性。热解早期，煤颗粒中部分组分先发生反应，随后热解反应几乎在微尺度下所有颗粒组分中发生。而准东煤热解后期，热解反应已经在很大程度上发生了，煤焦颗粒中的缩聚反应只是在微尺度下的一部分颗粒中有一定程度的发生。在煤热解过程中，微尺度下煤焦颗粒的化学结构趋于一致，微尺度下煤焦颗粒化学结构的非均质程度降低。越剧烈的热解条件下，热解产生的煤焦具有更高的非均匀特性。

 

图1.3 煤颗粒非线性热演化过程

碳基固体燃料颗粒结构三维时空热演化机理。针对生物质成型燃料颗粒尺寸大传热传质速率低导致热转化过程明显不同于粉状燃料特性，开展了传热传质对生物质成型燃料热转化的影响机理研究。我们将生物质成型燃料热解焦通过树脂固化后再定向切片分割，利用显微共聚焦拉曼光谱分析技术对生物质成型燃料的热解焦的空间结构分布实现定量解析，解决了当前生物质成型颗粒空间上差异化热转化过程无法用实验定量研究的难题，并揭示了其化学结构随时间和空间的演化规律，阐明了颗粒内挥发物与炭的相互作用机理。进一步将生物质成型燃料的热解焦进行逐级萃取，将生物质成型燃料热解焦视为无法萃取的固定相及易于提取的移动相，通过深入研究两相的化学结构特征，阐明传热传质对生物质成型颗粒热解脱挥发分过程的影响机理。

 

图1.4 碳基固体燃料颗粒结构三维时空热演化机理

2）基于自由基原位检测的碳基燃料热解机理研究

纤维素和木质素热解衍生自由基的交互反应研究。利用激光加热耦合EPR反应检测热解反应实验平台进行了纤维素、木质素及混合共热解实验，探讨了纤维素和木质素衍生自由基之间的相互作用。结合EPR、热重分析（TG）结果，分析了挥发性自由基和稳定自由基之间的相互作用对焦炭产率和焦炭结构的影响，并讨论了新生焦中不同组分稳定自由基之间的交互反应。

 

图1.5 纤维素、木质素及混合共热解的热重分析结果

纤维素、木质素及混合共热解的实验结果对比可知，反应中纤维素、木质素挥发分与焦炭中稳定自由基存在交互反应。由于木质素和纤维素的热分解不同步，木质素分解形成的稳定自由基阻碍了纤维素挥发分的扩散与释放从而减少了热解过程中的重量损失，提高了焦炭产率。 

图1.6 纤维素-木质素共热解自由基变化

稳定自由基原位检测结果表明，反应过程中纤维素和木质素热解衍生自由基存在交互反应，导致稳定自由基偶合，从而令新生焦炭中稳定自由基的含量随时间逐渐降低。稳定自由基的偶合形成了不稳定结构。当停止加热时，焦炭结构随着冷却而收缩，结构中的弱键被破坏，从而促进自由基反应并进一步调整焦炭结构。

碱与碱土金属(AAEMs)对生物质热解过程自由基反应的作用。利用激光加热耦合EPR反应检测热解反应实验平台进行了不同AAEMs含量生物质热解实验，探究了AAEMs生物质热解过程自由基反应的作用。结合拉曼光谱检测，分析稳定自由基与生物焦碳结构关系，进一步探究AAEMs通过稳定自由基反应，对生物焦结构造成的影响。

 

图1.7 不同AAEMs含量生物质热解稳定自由基演化

研究表明，AAEMs提高了高温热解过程中稳定自由基的活性，促进了新生焦炭二次反应中稳定自由基的相互偶合，形成了较多弱键。这些弱键可能被冷却应力破坏，从而促进了冷却阶段的自由基反应。

 

图1.8 稳定自由基与焦炭芳香骨架间关系

通过显微拉曼光谱来检测生物焦，获取碳骨架信息，探讨稳定自由基和炭结构之间的关系。结果表明，稳定自由基浓度与焦炭芳香结构的缩聚呈正相关。因此，生物质中AAEMs通过促进稳定自由基的偶合，抑制高温热解过程中新生焦中芳香结构的缩聚。

 

（3）主要创新点和贡献

1）提出三维颗粒切片降维，二维平面微米尺度单元化，微米尺度单元均一化的研究思路，构建了煤等碳基固体燃料颗粒三维化学结构方法；

2）揭示微米尺度单元大分子骨架结构随煤阶演化规律，建立了微米尺度下煤的非平均化学结构模型及煤非均质组分的非线性热解机理；

3）发现了煤颗粒内及颗粒间结构的显著非均匀性,提出了非均匀度评价因子，阐明了典型组分热解交互反应机理，揭示了单颗粒燃料三维时空热演化机制；

4）搭建了激光加热耦合EPR反应检测热解反应实验平台，完成了对实验系统的标定，规范热解耦合原位检测方法。进一步完善EPR数据的后处理程序，建立一整套稳定自由基原位检测实验-数据处理分析流程。

5）构建了以碳基燃料热解过程自由基生成演化机制，阐明了组分间交互作用对自由基生成演化的影响机理，为进一步从自由基生成演化探究热解机理奠定基础。

6）研究了碱与碱土金属影响碳基燃料热解过程自由基反应的机理，分析了自由基反应在热解焦芳香骨架演化中的作用，为进一步探索微观组分在自由基反应和热解过程中的作用机制奠定了基础。

 

（4）重要论著及专利

进展1.2：富氧燃烧稳定性分析的基础理论

（1）研究背景

富氧燃烧作为能够大规模减少CO₂排放的主流碳捕集技术之一，是全球研究者关注的热点。该技术是在现有燃烧系统基础上，用氧气代替助燃空气，同时结合大比例烟气循环(约70%)调节炉膛内的燃烧和传热特性，可直接获得富含高浓度CO₂(>80%)的烟气，从而以较低成本实现CO₂封存或资源化利用，在火电、钢铁、水泥、石化等行业具有广泛的应用前景。然而，由于高浓度的CO₂以及低动量比导致的混合性能恶化，湍流富氧燃烧存在显著的燃烧不稳定性，早期实验室和工业试验中均观察到了明显的火焰震荡特性。CO₂的热物理、化学和扩散特性对湍流富氧燃烧不稳定性和熄火机制的影响尚不明确；与此同时，富氧燃烧烟气量的降低使得炉内的颗粒浓度增加，气体和颗粒辐射的谱带耦合特性增强，炉内各辐射参与性介质的辐射贡献尚不明确。

 

（2）主要研究内容

1） 考虑CO₂惰性扩散的组分加权的火焰面进程变量模型

富氧燃烧入炉烟气中富含高浓度CO₂，而CO₂具有显著的惰性扩散特性，在湍流富氧扩散火焰的实验中观察到明显的多组分差异扩散特性。针对富氧燃烧的多扩散特性，创新性提出了将基于均一扩散假设的火焰面表和考虑差异扩散的火焰面表进行组分加权而得到反应标量的方法，同时兼顾了层流差异扩散和湍流均一扩散对火焰特性的影响。基于此思想，结合大涡模拟和详细化学动力学机理，自主提出了基于组分加权的火焰面进程变量模型(Species-weighted Flamelet/Progress Variable Model, SWF)，模型的求解思路如图1.9所示。

图1.9 LES-SWF求解器的程序流程图

相比于现有差异扩散火焰面模型，优势如下：a. 加权系数隐含了组分种类、组分浓度、燃烧进程及湍流对扩散的影响；b. 能够很好地描述燃烧中扩散随时间和空间的变化；c.未增加表的维度，计算量略高于基于均一扩散假设的火焰面进程变量(FPV)模型。

基于同轴层流火焰的考虑详细化学反应的组分输运模型(DCM)计算结果，以及与富氧湍流扩散火焰的实验数据对比，验证了SWF模型对燃烧特性及扩散特性预测的精度。在与计算的层流火焰结果的对比中，均一扩散FPV模型预测的组分与DCM模型的最大偏差高达30%，而多扩散特性的SWF模型的预测结果与DCM一致，成功捕捉了差异扩散对温度和组分质量分数分布的影响。在富氧湍流扩散燃烧的大涡模拟中（如图1.10所示），SWF模型预测的平均温度和组分的质量分数与实验数据一致，只在主反应区产生了轻微的偏差（<6%）。SWF模型预测的ZHC与实验一致，能够很好地捕捉富氧燃烧中的多扩散特性对燃烧的影响。与文献中的差异扩散亚格子燃烧模型相比，SWF将预测的H₂O的平均质量分数与Sevault富氧B1湍流火焰实验值的误差从15%降低到了5%，将预测的CO和H₂的平均质量分数与实验值的误差从10%降低到了5%，SWF模型预测的差异扩散参数(Z_HC)的趋势和最大值与实验值更匹配。

 

图1.10 大涡模拟结果与实验值对比

2）CO₂惰性扩散对富氧燃烧火焰不稳定性的影响分析

基于自主开发的组分加权火焰面/进程变量模型，对桑迪亚国家实验室富氧扩散火焰的B3工况进行大涡模拟研究，系统考察了CO₂的热力学特性、化学特性和扩散特性对燃烧不稳定性及其机制的影响。采用N₂或虚拟物质（FN₂ 或 FCO₂）来代替氧化剂中的 CO₂，其中，FN₂ 具有与 N₂ 相同的化学和扩散特性，而其热学性质与CO₂相同；FCO₂具有与CO₂相同的热力学和扩散性质，但不允许参与任何化学反应。图1.11所示为四种工况下混合分数空间中温度瞬时散点分布的比较。结合释热率、涡量、差异扩散参数等，详细分析了CO₂对流动不稳定性以及热质扩散不稳定性的影响，得到以下结论：

i）CO₂对燃烧特性的影响 CO₂的高比热容特性降低了火焰温度；CO₂的惰性扩散降低了混合物表观扩散，使燃料氧化剂混合变差，进而降低了火焰温度；CO₂化学特性通过解离反应，会降低燃烧释热，增加了混合物比热容，降低了火焰温度。CO₂的三种特性均能造成峰值温度从理想混合分数的偏移，其中扩散特性对峰值的偏移影响最大，CO₂的化学特性及扩散特性均会增强热-质扩散不均匀。

ii）CO₂对燃烧不稳定性的影响 CO₂的高比热容使火焰近场径向尺寸降低，增强了流体动力学不稳定性的影响；CO₂的惰性扩散降低了混合物的表观扩散，使火焰近场径向尺寸降低，增强涡旋与火焰面的相互作用，显著增强了热-质扩散不稳定性；CO₂的化学特性降低了燃烧释热、提高了混合物的比热容，明显增强了流动不稳定和热-质扩散不稳定性。

iii）CO₂对火焰局部熄火的影响 CO₂扩散特性对火焰局部熄火的影响最强，化学特性影响中等，热物理特性影响最弱。CO₂的化学特性会增加局部熄火时间，CO₂的扩散特性会增加熄火幅度和频率。CO₂的扩散特性与化学特性会增强热-质不稳定性造成的熄火频度，且化学特性和扩散特性的共同作用会促进熄火过程向大尺度涡扭曲破坏火焰面过程转变，增加熄火幅度与再燃时间。

 

图1.11 混合分数空间中温度瞬时散点分布的比较，黑色虚线表示当量混合分数

3) 煤粉射流火焰的气体-焦炭-碳烟混合介质辐射传递特性分析

针对CRIEPI煤粉射流火焰开展了大涡模拟研究，其中辐射传递方程采用离散坐标法求解，辐射特性模型采用自主开发的高保真非灰辐射特性模型，包括气体-烟黑混合物的全光谱相关k分布模型，煤/炭颗粒的非线性转换相关辐射特性模型等。如图1.12所示，煤/焦炭颗粒、焦油和碳烟浓度的预测在空间分布上与实验数据很好的吻合。

图1.12 预测数值和实际数值对比

在实验验证的基础上，详细分析了煤粉火焰中气体、碳烟和焦炭/飞灰颗粒对总辐射的单独贡献。在整个计算域中，气体、碳烟和焦炭/飞灰对总辐射热损失的独立辐射贡献分别为35%、40%、25%。对来自各个介质的辐射源项在给定的火焰高度处沿径向截面进行积分，然后计算各个辐射贡献。平面综合辐射损耗由其最大值归一化后也被绘制以清楚地显示辐射更重要的区域。在不同的燃烧阶段，每个组分的单独贡献显着不同。由于甲烷引燃火焰的存在，开始时气体辐射占主导地位，随后气体辐射的相对贡献迅速下降。气体辐射的贡献在主火焰区域(HAB = 100-300 mm)大约为 30%，在火焰后区域增加到80%。在煤粉浓度较高的脱挥发分区，煤/炭颗粒的辐射贡献率最高达到65%。随着炭的后续燃烧，焦炭辐射的贡献率下降，在火焰后区域保持在10%左右。在火焰高度为230 mm处，碳烟个体贡献对总辐射的贡献最大，达到50%，碳烟体积分数达到最大值。在这个区域，碳烟辐射占总颗粒物（碳烟和焦炭）辐射的70%。

 

图1.13 各介质在燃烧器上方不同高度处对总辐射的独立贡献

4) 富氧燃烧条件下煤焦氧化本征动力学研究

准确评估煤焦氧化动力学对设计高效燃烧系统至关重要，但目前无焰富氧燃烧（MO）条件下这方面的研究还很少。基于热重分析（TGA）对无焰空气燃烧（MA）和MO条件下煤焦氧化的本征动力学特性进行了实验和建模研究。改进了热重实验条件，使坩埚内的各种扩散阻力最小化。在最佳实验条件下，发现煤焦的反应性在MA和MO气氛下差异较小。采用非线性模型拟合和无模型线性分析方法对煤焦氧化动力学参数进行了分析。结果表明，随机孔隙模型与实验结果的相关性最好。在MA和MO气氛下，最佳条件下煤焦的活化能分别为104.4 kJ/mol和98.2 kJ/mol，均明显高于传统方法。另外，两种气氛下，煤焦氧化的反应阶数均接近1.0，并受到扩散效应和背景气氛的影响。

 

图1.14 MA和MO气氛下，最佳条件下煤焦的活化能

（3）主要创新点和贡献

1) 基于火焰面/进程变量模型，开发了一种耦合多组分差异扩散和湍流扩散的大涡模拟燃烧模型(LES-SWF)，通过桑迪亚国家实验室湍流富氧扩散火焰实验对模型进行了验证，此模型能正确捕捉富氧燃烧中的燃烧和扩散特性，相比现有差异扩散燃烧模型，平均组分质量分数与实验值的误差从10%降低到5%。

2) 揭示了CO₂对富氧燃烧火焰不稳定性的影响机制。CO₂的扩散特性对不稳定性的影响最强，热物理特性的影响最弱。化学特性会增加局部熄火时间，扩散特性增加熄火幅度和频率，扩散特性与化学特性会增强热-质不稳定性造成的熄火频度。

3) 基于大涡模拟，对煤粉射流火焰的非灰辐射特性进行了详细地数值分析，掌握了煤粉射流火焰的辐射传热规律，明确了各辐射介质的独立辐射贡献，在全局火焰中，气体、碳烟和焦炭/飞灰的辐射贡献分别为 35%、40% 和 25%；介质的辐射贡献率随火焰位置变化，碳烟辐射在煤粉火焰中起着重要作用，在碳烟峰值浓度处，其独立贡献占总辐射的 50%。

 

（4）重要论著及专利

进展1.3 颗粒湍流输运理论与高温气固相间作用机理

（1）研究背景

颗粒湍流输运过程广泛存在于自然界及能源、环境、化工与航天等领域。在能源动力领域，湍流团聚技术利用湍流场使颗粒聚集，使难以脱除的小颗粒“长大”为易脱除的大颗粒，引起广泛关注。利用湍流团聚技术与化学团聚、静电团聚等进行耦合的多场团聚技术，以及在炉内添加吸附剂促进团聚颗粒形成低温共熔体的炉内吸附技术是实现颗粒物深度脱除的重要途径。此外，利用湍流团聚进行微纳米功能材料的合成也是近年来的热门研究方向。深刻认识微纳颗粒湍流输运规律将为细颗粒物多场团聚、炉内吸附等颗粒物控制技术、先进纳米材料合成技术等发展提供理论基础。现有的颗粒湍流输运理论未深入探究多场外力、布朗运动等实际因素的影响，能准确预测实际应用场景下颗粒在湍流场内的迁移、团聚与碰撞规律的理论模型亟需完善。该研究方向基于多场耦合多尺度颗粒离散动力学方法，探究多场外力作用下的纳微米级颗粒在湍流场内输运规律，研究内容包括：①壁面湍流场内的颗粒团聚和沉积；②高温纳米颗粒湍流团聚理论。

清洁可再生能源的高效利用是我国实现“ 2030 碳达峰、2060 碳中和”目标、完成能源低碳转型的关键。近年来，太阳能热利用技术得到了能源化工领域的广泛关注。其中，基于固体颗粒的新一代太阳能聚光发电技术（CSP）被欧盟Horizon Europe计划、美国SunShot 2030计划等视为CSP发展的重要方向。与传蒸汽、熔盐等统集热介质相比，固体颗粒（沙子、石英、碳化硅等）价格低廉，并可在1000 ℃以上稳定运行，耦合超临界二氧化碳布雷顿循环发电，可进一步提高系统效率。此外，基于颗粒的光热利用技术还可以与燃料热解、热化学储能、水泥生产等高能耗工业过程耦合，实现节能低碳。上述光热利用技术的核心装置的高效的颗粒集热器，流化床集热器具有优异的传热传质特性，有望在高密度聚光太阳辐射下实现平稳的能量输入、均匀的温度分布以及较高的气固反应速率。本方向针对流态化集热过程，高温气固相间作用机理、颗粒介质流动与换热特性进行系统研究。

 

（2）主要研究内容

1）壁面湍流场内的颗粒团聚与沉积

 外力作用下颗粒在壁面湍流中的聚集引发颗粒碰撞，而理解颗粒的碰撞机理对于预测细颗粒物在壁面湍流中的聚集、团聚和破碎行为具有重要意义。本工作通过直接数值模拟，探究外力作用下颗粒的碰撞，揭示颗粒碰撞与壁面湍流结构的关系。研究发现，颗粒在近壁区和主流区的均出现了明显的团聚，但在近壁区颗粒更容易在高应变涡流结构中发生碰撞；相比之下，在主流区颗粒通过局部聚集发生碰撞。根据涡结构分析，近壁区的强涡结构对颗粒产生强烈的抛射效应（sling effect），导致碰撞倾向与发生在强涡边上的应变区域。

 

图1.15 主流区与近壁区涡结构、颗粒分布与碰撞位置情况

探究颗粒的沉积速度对预测除尘设备中的除尘效率、受热面积灰和磨损率等至关重要。由于壁面湍流流场结构的不均匀性以及外力和颗粒惯性的影响，预测颗粒沉积速度十分具有挑战性。目前的沉积模型并没有考虑到外力对颗粒沉积过程的影响，亟需探究颗粒惯性和外力大小变化时颗粒的沉积机理。该工作通过直接数值模拟的方法，研究在壁面法向外力作用下的壁面湍流场内颗粒的沉积速率。发现以下重要结论：①中等惯性的颗粒沉积速度明显大于理论预测值，这归因于颗粒在近壁区涡结构中的聚集以及惯性颗粒在粘性底层的不充分减速。②强外力能够抑制颗粒在近壁区的团聚，导致沉积速度趋于理论预测值。③用粘性底层厚度和颗粒弛豫距离的比值能有效表征颗粒惯性、外力和流场结构对于颗粒沉积速度的综合影响。

 

图1.16 近壁区颗粒及流体速度分布以及颗粒壁面沉积机制

2）高温纳米颗粒湍流团聚理论

纳米颗粒在湍流场中的碰撞和团聚过程普遍存在于自然界和工业生产中。碰撞核的准确确定对采用群平衡方法预测纳米颗粒粒径分布演化具有重要意义。湍流局部聚集效应和布朗随机运动对布朗颗粒的碰撞过程存在相互竞争的效果。现有的碰撞核模型仅考虑了布朗运动的影响，而未将湍流影响纳入其中，因此亟需探究湍流效应和布朗效应对颗粒碰撞的耦合作用。该工作采用DNS耦合Langevin方程的方法，探究了均匀各向同性湍流中的布朗颗粒在不同颗粒惯性和布朗运动强度下的空间分布、相对运动和碰撞核的变化规律。发现以下创新结果：①布朗运动对小尺度湍流聚集效应具有均匀化作用，径向分布函数水平段范围可根据布朗运动分布律估计；②布朗随机运动使颗粒相对运动速度增大，在颗粒间距小于Kolmogorov尺度时，布朗随机运动将主导颗粒间相对运动速度；③利用径向分布函数和径向相对速度的渐进分析，构建了远小于Kolmogorov尺度的纳米颗粒湍流碰撞核模型。

 

图1.17 布朗颗粒湍流团聚机制

3）高温气固相间作用力与对流换热研究

对于基于固体颗粒的太阳能光热技术，通过颗粒流对聚光辐射能流进行充分吸收，因此高效、可控及可靠的太阳能流态化集热器设计极为关键。非等温气固流动系统设计和模拟依赖于相间动量及能量传递的准确模化，然而针对实际气固流动过程中的颗粒非球形、气固大温差、非均匀分布等复杂条件，尚缺乏准确的颗粒受力和换热模型。本工作采用颗粒解析（Particle-resolved）的直接数值模拟方法研究了粘性流场中非等温椭球颗粒及非均匀颗粒群的曳力和换热特性，得到以下创新结果：①摒弃了传统的Boussinesq假设（假设系统整体温差较小，无法准确应用到温度范围跨度大的系统），获得大温差条件下非球形颗粒的曳力系数（C_D）和Nusselt数（Nu）变化规律，建立了C_D和Nu与颗粒方位、颗粒-流体温差以及流体雷诺数之间的关联公式；②通过PR-DNS构建了一系列虚拟CFD-DEM网格以研究颗粒的非均匀分布如何影响CFD-DEM模拟中的气固换热计算，全面讨论了网格位置、网格中的颗粒非均匀性程度和流动条件的影响。

 

图1.18 高温非球形与非均匀分布颗粒气固曳力和换热系数

4）稠密颗粒流流动与换热机理

稠密颗粒圆管绕流广泛存在于能源、环境及化工等领域。例如，在基于固体颗粒的光热利用技术中，移动床换热器内高温颗粒绕圆管流动，以加热管内流体介质。颗粒流动特性与堆积结构（例如圆管顶部的停滞区域、底部的空隙区域和侧面的高速流动）会显著影响颗粒与管壁间的传热性能。如何预测绕圆管的颗粒流动模式和这些复杂结构的形成仍是一个未解决的问题。本工作采用离散元法（DEM）模拟圆管周围的颗粒流动，研究流速、粒度和颗粒间摩擦对绕圆管的致密颗粒流的流动模式和填充结构的影响。结果表明，不同流速和颗粒半径下，无量纲流场结构存在相似性；增大速度会增强颗粒的垂直运动模式，增大颗粒半径则会降低颗粒在水平方向上的流动性，这两种效应都会导致圆管下方的空隙空间变大；此外，颗粒摩擦系数增大会使床体填充结构更松散，圆管底部空隙区域宽度和深度随摩擦力以指数形式增加。

此外，在稠密颗粒介质的实际应用过程中，由剪切诱导的导热各向异性现象普遍存在。例如，在移动床换热器内，颗粒介质流经圆管时受到剪切，在水平和垂直方向上产生了不同的接触分布，导致换热效果发生差异。目前，宏观导热系数各向异性表现与微观接触变化之间的关系尚不清楚。本工作结合离散元法（DEM）和有限元法（FEM）对颗粒填料的准静态剪切过程和传热过程进行了数值模拟，研究了颗粒填料有效导热系数（ETC）的各向异性形成演化机理。结果表明，导热各向异性的增加主要来源于连续两个剪切步中共有接触所形成的网络的变化；接触方向和接触面积的倾向性分布共同导致了导热系数的各向异性；同时，颗粒填料中的导热各向异性主要由强接触贡献，弱接触基本为各向同性。

 

图1.19 稠密颗粒圆管绕流流动结构以及导热系数的各向异性形成与演化

（3）主要创新点和贡献

1）揭示了壁面湍流结构、颗粒惯性、外力耦合作用下的颗粒团聚与沉积机理。发现中等惯性颗粒在近壁区下扫结构内聚集以及粘性底层不充分减速共同作用下，获得较高的沉积速度。外力则驱使颗粒穿过涡结构，使颗粒对涡结构的响应减弱，抑制了颗粒碰撞对于涡结构的选择性，使得颗粒呈现出更大惯性颗粒的相似性质。

2）发现了布朗运动对小尺度湍流聚集效应的均匀化作用，以及布朗随机运动使颗粒相对运动速度增大的机制，利用径向分布函数和径向相对速度的渐进分析，构建了远小于Kolmogorov尺度的纳米颗粒湍流碰撞核模型。

3）明晰了气-固大温差条件下非球形颗粒的曳力系数（C_D）和Nusselt数（Nu）变化规律，建立了C_D和Nu与颗粒方位、颗粒-流体温差以及流体雷诺数之间的关联公式；通过构建虚拟CFD-DEM网格解析了非均匀颗粒分布对CFD-DEM模拟中气固换热计算的影响机制，获取了网格位置、网格中的颗粒非均匀性程度和流动条件等因素的综合影响。

4）揭示了稠密颗粒圆管绕流速度分布特征、近壁区颗粒体积分数、管后空隙区域形成机制与尺寸演化规律。明晰了颗粒填料中由剪切诱导的导热各向异性演化机理，量化了导热各向异性与组织结构各向异性之间的关系以及不同接触对导热各向异性的贡献。

 

（4）重要论著及专利

研究方向2: 能源利用中的污染物生成机理与防治技术

成果2.1：可凝结颗粒物的生成机理与控制研究

（1）研究背景

煤是当今重要的能源之一，但是燃烧煤会产生大量的污染物。产生的污染物主要包括颗粒物、SO_x、NO_x等等。其中颗粒物被认为是对环境污染的一个重要因素。会对环境及人类的健康造成危害。

对于产生的颗粒物分为可过滤颗粒物和可凝结颗粒物，可过滤颗粒物为从排放源中以颗粒物的形式排放，可凝结颗粒物为在固定污染源烟道内为气体状态,但当这种物质被排放至大气时由于冷凝或者冷凝伴随着反应后会凝结成颗粒物状态称为可凝结颗粒物。随着燃煤电厂超低排放的进行，据相关文献报告，在烟囱附近，可凝结颗粒物的浓度占比总颗粒物的浓度为43.74%到95.07%。由此可见，可凝结颗粒物在烟囱中占总颗粒物浓度比例较大。而对于可过滤颗粒物的研究较早且成熟，然而对可凝结颗粒物的研究相对缺乏。所以对于可凝结颗粒物的生成特性及其机理研究至关重要。所以本文主要对可凝结颗粒物为研究对象，在燃煤电厂及在实验室的条件下探究可凝结颗粒物的生成特性及生成机理。

在现场采样对可过滤颗粒物的研究中，可以追溯到文献中对颗粒物的探究，得出燃烧煤会产生球形颗粒，然后晶体在球形表面逐渐生长。但是迄今为止，已有许多相关的研究结论。文献得出可过滤颗粒物主要由无机物组成，有机物的占比为1%-9%。对于无机物的组成，从文结果可知无机物的大部分组成为挥发性矿物质及硅铝酸盐。对于FPM的生成机制，不同粒径下FPM的生成机制不同。分布在0.22微米甚至更小的峰值处的颗粒主要通过汽化-冷凝机理形成。对于大直径的 FPM，即使是尺寸超过10 微米的 FPM，也主要是由破碎机构形成的。对于中等粒度模式的FPM，由于破碎机制形成的颗粒随着粒度的增加而逐渐增加，通过蒸发-冷凝形成的颗粒逐渐减少。此外，文献对燃煤电厂不同环保设备对可过滤颗粒物的影响进行了大量的研究，得出在各种环保设备中，干式除尘器对可过滤颗粒物的脱除效率较高，电袋除尘器对可过滤颗粒物的脱除效率要高于静电除尘器。湿式静电除尘器对PM_2.5去除的贡献要小于静电除尘器，但是湿式除尘器可以捕获湿法脱硫产生的石膏颗粒，进而有效降低细颗粒物排放等结论。此外，文献也对可过滤颗粒物进行了研究，这里不再一一列举。

在实验室中对可凝结颗粒物的特性研究主要如下，文献通过建立一维燃烧系统收集CPM，得出不同煤种燃烧产生的CPM组成特性不同等结论。文献得出在90°C条件下，活性炭对无机组分的吸附效果要优于有机组分。文献探究了烟气温度和过剩空气系数对可凝结颗粒物粒径分布的影响，得出在采样温度高于100◦C时，高采样温度可以增加细颗粒的浓度(小于0.2 μ m)。文献探究了可凝结颗粒物中汞的迁移转换规律。由以上文献可知，在实验室中对可凝结颗粒物的特性探究较少，并且缺少对可凝结颗粒物的脱除机理方面的研究。

 

（2）主要研究内容

1）不同烟气污染物处理设施对可凝结颗粒物的脱除特性

本文的脱除效率计算方法为烟气经过污染物脱除设备脱除的颗粒物浓度除以未经过此脱除设备时颗粒物的浓度。由表1可以看出电厂现有的污染物脱除设备对可过滤颗粒物的脱除效果显著，明显大于对可凝结颗粒物的脱除效率。在各种污染物脱除设备对CPM脱除影响当中，干式除尘设备（不管是EBP还是ESP）对可凝结颗粒物的脱除效率明显高于WFGD和WESP，脱除效果最好。而湿法脱硫系统对可凝结颗粒物的脱除效率高于湿式电除尘器。

表1 不同环保设备对可凝结颗粒物（CPM）和可过滤颗粒物(FPM)的脱除效率

电厂	环保设备	FPM	CPM			TPM
			有机	无机	总CPM
A	EBP	99.94%	78.97%	74.28%	77.34%	99.83%
	WFGD	16.69%	35.28%	36.55%	35.78%	29.05%
	Total	99.95%	86.39%	83.68%	85.45%	99.88%
B	ESP	99.92%	91.2%	53.19%	79.23%	99.8%
	WFGD	43.11%	3.7%	71.71%	51.98%	48.48%
	WESP	-36.44%	-12.72%	-63.37%	-33.91%	-35.01%
	Total	99.94%	90.45%	78.37%	86.64%	99.86%

由表可知，电袋除尘器和静电除尘器对可凝结颗粒物的脱除效率相差不大，这可能是由于在烟气温度下，不同于固态颗粒状态下的可过滤颗粒物，荷电脱除与拦截过滤机理可以同时起作用，但是可凝结颗粒物在烟气温度下是气态，在大部分可过滤颗粒物在静电除尘器中被脱除后，CPM的气态前驱体在袋式除尘器中被脱除作用并不明显，因此EBP与ESP两者的脱除效率相差不大。可知袋式除尘器对可凝结颗粒物的脱除效果不明显。静电除尘器对可凝结颗粒物的脱除机理主要为：一方面为可过滤颗粒物的吸附性。FPM既可以对其发生化学吸附也可以发生物理吸附，化学吸附可能发生的反应有CPM的气态前驱体中的酸性气体与FPM中的碱金属氧化物发生反应等化学反应；物理吸附表现为CPM的气态前驱体在FPM表面发生异相凝结。另一方面，也可以发生静电吸附，对于CPM的有机蒸气，静电除尘器中的高压静电足以破坏大分子有机蒸气的结构并使其电离，产生的离子被 ESP 中的正极板和负极板捕获。正负离子在可过滤颗粒物表面，使可过滤颗粒物带电，也加强了可过滤颗粒物的吸附性。

2）硫和氯在煤燃烧过程中对可凝结颗粒物形成的影响

作为有害污染物PM2.5的一种，可凝结颗粒物（CPM）由于其组分复杂，排放量大，环境危害严重等特点，被视为燃煤污染物治理中的关键一环。尽管已开展了广泛的现场研究，但是仍缺实验室规模下有关CPM生成的机理性研究，CPM基础性研究的匮乏是制约燃煤清洁利用的关键所在。

针对这一问题，我们利用实验室规模燃烧系统，模拟实际燃煤过程，讨论典型因素对CPM生成的影响。重点研究燃煤过程中S与Cl向CPM转化的过程，包括燃烧气氛中SO₂、燃料中S、Cl等，对反应途径进行分析，以确定燃煤过程中CPM的生成特性。

为了探索S的影响，在高硫煤燃烧过程中加入不同浓度的SO₂。通过燃烧含氯量区别显著煤，揭示了Cl在CPM生成中的作用。研究结果表明（图2.1），S以SO₃、硫酸盐的形式进入CPM中。燃烧气氛中的SO₂，为可能存在的长链烷烃断裂与邻苯二甲酸盐生成，提供了氧化还原反应环境，具体表现为CPM有机组分中烷烃向酯类转化。Cl以HCl、氯化物的形式进入CPM中，并在此过程中与S呈现竞争关系。这是因为在燃烧过程中产生的HCl与S竞争碱金属，从而抑制了SO₂向重要气态前驱体SO₃的转化。 

图2.1 可凝结颗粒物的生成特性

3）通过燃烧不同燃料探究可凝结颗粒物的形成特性

燃烧不同燃料产生的CPM中有机和无机组分的浓度也不同。对于无机组成，当燃料中挥发分含量高时，可以抑制SO_x和NO_x的形成，因此高挥发分可以抑制无机组成的形成，此外，灰分的含量也可以影响无机组分的产生。本文燃烧的这三种燃料的松木挥发物含量最高，灰分含量最低，这也有助于解释为什么松木产生的无机组分在这三种燃料中最少。CPM中无机组分的浓度受燃料中灰分含量的影响很大。对于有机物，主要由不完全燃烧产生。燃料中挥发分的增加会加强燃烧，从而促进燃料向完全燃烧的方向发展，从而产生相对较少的可凝结颗粒物的有机物。但是，当挥发物含量继续增加时，燃烧过程中挥发物分解的有机自由基反应变得激烈，会合成更多的有机物。此外，燃料中高含量固定碳的不完全燃烧也会产生更多的有机物。灰分也影响燃料的燃烧，据文献报道灰分可以促进不完全燃烧。此外，每种燃料在燃烧过程中因其自身的特性而具有不同的燃烧程度。例如，不同的燃料具有不同的密度。这也会影响燃烧程度。因此，污水污泥可能比松木更不易然晒。基于以上原因，污泥产生的CPM的有机组分大于煤，而煤产生的有机组分大于松木。

 

图2.2 可凝结颗粒物的形成特性

（3）主要创新点和贡献

1）得出燃煤电厂不同污染物处理设施对可凝结颗粒物的脱除影响，对比了电袋除尘器与静电除尘器对可凝结颗粒物的脱除效率。探究了不同脱除设备对可凝结颗粒物的脱除机理。

2）进行实验室规模的煤燃烧实验，通过改变煤种与燃烧气氛中的SO₂，探究了硫和氯在煤燃烧过程中对可凝结颗粒物形成的影响。研究发现S和Cl主要以各自无机酸与盐的形式进入CPM中。与此同时，燃烧环境中的SO₂会对可能存在的长链烷烃断裂与邻苯二甲酸盐生成，提供了氧化还原反应环境。揭示了S与Cl在CPM形成过程中的竞争关系，主要体现在HCl抑制了SO₂向重要气态前驱体SO₃的转化。这项工作在一定程度上填补了CPM基础研究的空白，为今后有关CPM的生成特性与脱除方法的研究提供了数据支撑与理论指导思路。

 

（4）重要论著及专利

进展2.2：燃煤重金属控制技术

（1）研究背景

煤炭作为我国最主要的一次能源，其清洁高效利用一直是国家的重大战略需求，在今后较长时期内仍将是保障我国能源安全稳定供应的压舱石。燃煤排放的砷、硒、铅等重金属总量较大、毒性强，受到广泛关注。少数发达国家制定了限定某些重金属元素的排放标准。美国EPA于2016年修订了燃煤电厂砷、硒、铅等重金属的排放标准，其电厂主要通过煤种控制和洗选等技术达标，日本也通过控制进口燃煤品质等手段实现重金属减排。我国动力煤用量大、种类多，高于重金属平均值的煤种覆盖9大煤炭主产区，占全国煤炭总量的66%，特别是高铅、硒、砷（三类以上）煤占20%-30%，现有发达国家以控制煤种为主燃煤重金属控制策略不适合我国国情。我国燃煤电厂SO₂、NO_x、颗粒物超低排放控制已处于世界领先水平，但缺乏砷、硒、铅等重金属的控制标准和支撑技术。此外研究发现国内煤中重金属含量高、硫和氯含量差异以及大幅度负荷变化导致烟气工况复杂，重金属形态在燃烧过程中迥异导致化学反应调控区间普适性不强；砷、铅、硒在细颗粒中富集后其质量浓度分布与燃煤产生的烟尘浓度分布不一致，导致电厂超低除尘技术和装置无法有效协同控制重金属。此外，挥发性强的硒化合物逃逸除尘设备后，部分迁移至脱硫液中造成二次污染，部分甚至以气态形式直接排入大气。这些问题都对我国燃煤电厂重金属的排放控制技术的开发带来了巨大的挑战，迫切需要针对典型和高重金属煤种开展技术研发。

（2）主要研究内容

1）重金属形态转化与强化脱除理论体系

揭示煤中重金属在燃烧过程以及尾部烟气系统中的迁移转化机理，指出了煤高温燃烧下灰熔融及矿物反应对重金属迁移作用机制，明确了烟气降温过程中气态重金属向颗粒态化学转化和物理迁移途径与温区，建立了煤燃烧产物中重金属的分布预测模型，可用于预测炉内高温与尾部烟气重金属在气固液相的分布，为控制技术的开发提供基础理论支撑。

图2.3 燃煤过程重金属迁移路径及形态分布

2）耦合重金属形态调控的炉内重金属控制技术

煤中活性矿物组分可用于控制炉内重金属排放。通过文献调研和实验室分析，掌握中国典型动力煤种的砷、硒、铅含量和灰分组成数据。利用重金属矿物吸附实验和量子化学计算等手段，揭示了燃煤过程中全流程烟气温度区间内重金属与矿物组分的交互反应机制与形态转化规律；构建了矿物结构与吸附反应的关联作用，开发了炉内重金属吸附剂定向改性与应用技术；基于燃煤颗粒态重金属的形成理论，研发了耦合重金属形态调控的混煤燃烧优化控制技术；实现炉内调控气态重金属向颗粒态重金属、细颗粒态重金属向粗颗粒态重金属转化，完成源头上主动调控重金属转化与生成的突破性技术。

 

图2.4 耦合重金属控制的混煤策略与控制系统

3）基于烟气净化装置的重金属强化脱除关键技术

研究了烟气通过脱硝、除尘、脱硫等装置过程中重金属的复杂迁移转化行为。基于电厂除尘器底灰中重金属热稳定性分析，烟气降温过程中气态重金属向颗粒态迁移的主要途径如下：砷以中高温下飞灰的化学吸附为主，生成Ca₃(AsO₄)₂等热稳定性化合物，硒以物理吸附/凝结为主，铅以中高温下飞灰的化学吸附为主，生成PbO·Al₂O₃·2SiO₂等热稳定性化合物。建立了基于塔内烟气重金属气—液—固迁移行为及脱除机制模型，耦合传质吸收、异相凝结、颗粒捕集机制，定量计算塔内各空间区域重金属的迁移转化行为和形态分布，揭示出传质速率与烟气温度影响塔内重金属脱除行为的两个关键因素。

 

图2.5 脱硫塔内硒迁移模型（a）模型架构图（b）塔内硒气-液-固三相迁移行为

通过数值模拟方法，建立了基于湍流、吸附、碰撞、回流等过程的流动复合强化颗粒态重金属脱除机制。进行了涉及碎涡段和稳流段的聚并后稳流设计，解决了影响静电除尘器脱除效果的问题。在不同燃煤烟气量（500 m³/h—3000 m³/h—30000 m³/h）条件开展中试试验，发现加装聚并器后，PM₁中重金属富集浓度普遍增大，绝对质量浓度降低，ESP出口颗粒态砷、硒、铅浓度下降40%。利用自主搭建的小型模拟湿法烟气脱硫装置，深入探究了双托盘、除雾器、增效环、二次冷凝管等多种内构件对气态硒强化脱除机理，确定喷淋参数和浆液温度对重金属迁移行为的影响。基于数值模拟计算和实验室测试结果，改进了常规除雾器和托盘结构，开发了多孔板引流板耦合式除雾器和隔板托盘两种新型内构件，形成了托盘与除雾器优化原则。

 

图2.6 多孔板引流板耦合式除雾器

4）尾部烟气重金属联合脱除技术

针对尾部烟道中重金属易富集于细颗粒的特点，提出尾部烟气重金属联合脱除技术，耦合物理和化学方法促进细颗粒物团聚长大，提升除尘装备对细颗粒物态重金属的脱除效率。构建异相凝并协同吸附颗粒物与颗粒态有害痕量元素数学模型。通过蒙特卡洛方法对模型进行求解，结果显示异相凝并能够促进细颗粒物长大为大粒径颗粒。异相凝并对颗粒物上重金属元素有相似的作用，使得富集于小颗粒段的有害痕量元素元素随着颗粒物的长大而转移至大颗粒区间。对不同凝并参数下凝并效果进行计算并比较，结果表明凝并剂流量的增加能够促进吸附效果，在凝并吸附剂流量达到8 ml/m³时吸附效果最佳，在0.4 s左右能够吸附烟气中绝大多数颗粒态有害痕量元素。

 

图2.7 异相凝并强化重金属脱除机理

5）化学团聚强化脱除重金属、颗粒物、SO₃协同脱硫废水零排放技术

进行了脱硫废水梯级蒸发零排放技术示范试验，考察了系统运行脱硫废水处理容量，脱硫废水钝化效果和蒸发过程，系统协同除尘强化作用和重金属脱除效率，长期运行对空预器参数的影响。研究分析了系统运行SO₃协同脱除效率，烟尘协同强化脱除效果，重金属脱除能力，研究脱硫废水零排放对粉煤灰利用的影响，评估了系统对机组运行的综合效果。试验得出以下结论：1)空预器前脱硫废水消纳量2.11 m³/h时，对空预器入口处SO₃协同脱除率可达38.61%，O₂ 含量变化不大， 且空预器温差下降在8.5 ℃以内，压差变化在100 Pa 以内，长期连续运行机组无负面影响；2)除尘器前脱硫废水消纳量2.06 m³/h 时，烟尘协同脱除率可达17%以上，烟气温降4 ℃以内，对机组运行无影响；3)粉煤灰氯含量低于掺混混凝土使用的国家标准，不影响粉煤灰利用。2022年技术通过中国电力企业联合会鉴定，入选国家能源集团火电企业脱硫废水零排放项目技术指南（国家能源电力（2023）11号文件）。

 

图2.8 脱硫废水零排放技术机理与运行效果

进行了化学团聚耦合低温省煤器强化除尘协同脱硫废水零排放技术工程示范试验，研究化学团聚耦合低温省煤器强化除尘效果，将缓蚀技术与脱硫废水烟道蒸发技术相结合实现脱硫废水零排放。系统研究了强化除尘效率，优化了低温省煤器长期稳定运行参数，评估了脱硫废水烟道蒸发处理对强化除尘和机组运行的影响。①低温省煤器流量优化促进粉尘浓度下降16.9%，耦合化学团聚系统，粉尘浓度降低达到63.1%，烟尘平均排放浓度为2.66 mg/m³。化学团聚系统耦合低温省煤器可保证机组稳定运行且达到强化除尘效果；②机组在250 MW负荷以上运行时，保持化学团聚剂喷量为2.5 t/h，低温省煤器流量优化为300~400 t/h。机组低于200 MW负荷运行时，化学团聚剂喷量为2.0 t/h左右，低温省煤器流量由机组负荷确定；③脱硫废水烟道蒸发协同处理对强化除尘无明显影响，脱硫废水处理量平均可达1.5 t/h，系统运行良好。技术入选工业和信息化部、科学技术部、生态环境部等三部门联合印发《环保装备制造业高质量发展行动计划（2022—2025年）》。

 

图2.9 化学团聚多污染物协同控制

（3）主要创新点和贡献

本研究针对我国燃煤电厂气态/超细颗粒态重金属难于捕集及脱硫废水重金属浓度高的现状，开发了炉内重金属吸附与形态调控、抗重金属中毒脱硝催化剂、脱硫过程重金属强化脱除、除尘过程重金属联合脱除等技术，形成针对典型、高浓度重金属的集成控制技术与成套装备，并在多台300 MW以上燃煤电厂进行了工程示范。研究基于的国家重点研发计划“燃煤过程中砷、硒、铅等重金属的控制技术”项目综合绩效被评价为优秀。

1）指出了煤高温燃烧下灰熔融及矿物反应对重金属迁移作用机制，明确了烟气降温过程中气态重金属向颗粒态化学转化和物理迁移途径与温区，建立了煤燃烧产物中As、Se、Pb的分布预测模型，可用于预测炉内高温与尾部烟气重金属在气固液相的分布，填补领域空白。

2）形成了与超低排放技术互补、模块化、可移植与选择的技术体系：促进向低毒性、稳定态转化的砷、硒、铅炉内高效控制技术；多物理场强化和尾部异相化学凝并的砷、硒、铅与细颗粒物联合脱除技术；强化WFGD内气—液/固—液传质耦合深度晶格固定的重金属烟气吸收脱除及固定技术。

3）建立了实验室小试—现场中试全规格燃煤重金属脱除试验台，为开发基于炉内重金属吸附控制和尾部协同强化脱除的技术提供平台支撑，实现重金属强化脱除技术的逐级放大、联合开发。

4）实现了细颗粒物、重金属、SO₃等非常规污染物和脱硫废水一体化治理。达到经济高效多污染物协同治理，起到良好的示范引领作用。

 

（4）重要论著及专利

序号	成果名称	完成人	刊物、出版社或授权单位名称	年、卷、期、页或专利号	类型	类别
1	Effect of CO(2)on the As2O3 adsorption over carbonaceous surface: Experiment and quantum chemistry study	Chan Zou, Hongyu Hu, Hong Yao	Chemical Engineering Journal	2022,446: 137156	论文	独立完成
2	Study on the elemental mercury removal performance of co-pyrolyzed Cl-loading activated carbon and the formation mechanism of C-Cl functional groups	Ming Lv, Guangqian Luo, Hong Yao	Fuel	2022,322: 124229	论文	独立完成
3	Fate of Na/As along the flue gas path during coal combustion with kaolin addition	Haiyan Li, Huan Liu, Hong Yao	Fuel	2022,327: 125146	论文	独立完成
4	The effect of SO2 on CaO capture selenium in the flue gas: Density functional theory and experimental study	Yang Yu, Hong Yao	Chemical Engineering Journal	2022,431: 134267	论文	独立完成
5	Fine particulate-bound arsenic and selenium from coal-fired power plants: Formation, removal and bioaccessibility	Yongda Huang, Hongyun Hu, Hong Yao	Science of the Total Environment	2022,823: 153723	论文	独立完成
6	Arsenic chemistry in municipal sewage sludge dewatering, thermal drying, and steam gasification: Effects of Fenton-CaO conditioning	Minghao Jin, Huan Liu, Hong Yao	Water Research	2022,213: 118140	论文	独立完成
7	Ash formation and the inherent heavy metal partitioning behavior in a 100 t/d hazardous waste incineration plant	Huimin Liu, Hongyun Hu, Hong Yao	Science of the Total Environment	2022,814: 151938	论文	独立完成
8	高硫高铁印染污泥焦脱汞性能及强化方法研究	罗光前, 吕敏, 姚洪	燃料化学学报	2022,50: 1228-1236	论文	独立完成
9	一种高活性脱汞吸附剂及其制备方法	罗光前，姚洪	国家知识产权局	CN202011377905.2	专利	独立完成
10	燃煤重金属控制技术	姚洪, 罗光前, 胡红云	华中科技大学	_	2022年度华中科技大学重大学术进展	独立完成

研究方向3：热能转换与先进利用技术

进展3.1：超临界二氧化碳燃煤发电系统研究

（1）研究背景

随着经济社会的不断发展与环境保护要求的提高，提高火力发电机组效率成为电力行业降低能耗和提升效益的主要目标。超超临界燃煤发电效率已达 48.12%，进一步提高效率受到耐高温高压材料以及系统复杂程度限制。超临界二氧化碳(S-CO₂)作为一种超临界流体，因其临界参数低、与金属材料化学反应速率小于水蒸气和能量密度高等优点成为颇受关注的新型动力循环工质，超临界二氧化碳(S-CO₂)动力循环也成为近些年新型动力系统的研究热点。与常规动力循环相比，采用布雷顿动力循环的超临界二氧化碳火力发电技术可实现高效热功转换，其主要优点在于一方面其采用高效的布雷顿循环，在相同温压条件下比水蒸机组发电效率提高约5%；另一方面得益于S-CO₂的特性，发电系统中透平和压缩机等部件的体积大大减小，且无论布置还是结构都得到了简化。当前火力发电仍占据主导地位，S-CO₂动力循环对进一步提升火力发电效率有着不可估量的潜力。然而S-CO₂动力循环应用于燃煤发电，因S-CO₂物性与常规超临界水差异显著，将面临工质流量大（比水大8倍）、冷却壁传热系数低热阻大（对流换热系数是水的一半）、冷却壁壁温高（入口工质温度升高150-200℃）以及余热利用困难（无低温来源和换热设备）等问题，要设计安全、清洁、高效的S-CO₂燃煤发电系统，并实现最终工业化运行，就必须解决以下关键科学问题：S-CO₂变工质变物性锅内边界条件下，煤粉热解与燃烧机理、燃烧与管内S-CO₂传热传质耦合、S-CO₂发电系统全流程优化概念设计，为高效率火力发电新型动力循环技术提供科学基础。

 

（2）主要研究内容

1）宽升温速率条件下煤热解机理研究

基于新型聚光加热台架，开展宽升温速率下(5-1000℃/min)煤的热解实验，获取了热失重曲线。结论如下：随着升温速率的增加，整个热解过程向更高温度偏移，热解过程失重更快，但是由于热滞后现象的存在会使得热解反应无法进行完全导致残余质量变多。在煤转化达到20%和50%时对应的温度T20、T50均增加，比反应速率R20、R50则分别增加15.4倍和16.4倍，表明随着升温速率的增加，热解过程中的反应速率也发生较大程度的增加。

  

图3.1 宽升温速率下(5-1000℃/min)煤的热解行为

升温速率对煤热解表观活化能有较大影响。在5-100℃/min相对较慢的升温速率下，在相同的转化率下，拟合曲线的斜率基本相似，但是随着升温速率的增加，拟合曲线的斜率发生明显变化，Ea急剧下降，升温速率的提高显著降低了反应活化能。

 

图3.2 升温速率对表观活化能的印象影响 

热解过程中煤焦结构变化也是反映热解机理的重要指标。随着热解的进行，煤焦拉曼特征参数I_(Gr+VI+Vr)/I_all显著下降，而I_D/I_all则增加，说明煤焦中小芳香环组分被快速消耗并有一部分转化为大芳香环。在高升温速率下，煤焦中的I_(Gr+VI+Vr)/I_D下降更快，表明升温速率的提高能进一步促进小芳香环的缩合，加快了芳构化速率。

 

图3.3煤的热解行为对结构的影响

2）超临界CO₂垂直上升管流动传热特性研究

为研究超临界二氧化碳的管内对流传热特性，搭建了超临界二氧化碳电加热传热试验系统。实验系统最高压力和温度为30 MPa和550 ℃。实验系统中实验段利用电流热效应将电能转换为热能，理论最高功率为90 kW。

 

图3.4 试验系统图

①模拟锅炉运行工况参数条件，进行了超临界CO₂传热实验。研究了压力、质量流速和热流密度对垂直上升管传热特性的影响。在入口温度远离拟临界温度时，压力的提高对于传热有明显的强化作用。在不同压力下，壁温均随着主流焓值的增加而增加，且在同一个主流温度下，压力越高壁温越低。在高压力下，传热有所增强。壁温在不同热流密度下均随着主流焓值的增加而增加，热流密度增大，壁温升高，无传热恶化现象发生。当热流密度从209.59 kW·m^-2增大到341.36 kW·m^-2时，传热系数下降了200-300 kW·m^-2·K，热流密度的增加对传热起到抑制作用。在压力和热流密度一定的超临界工况下，内壁温随着质量流速的增大而降低，相应的传热系数随着质量流速的增大而增大。 

 

图3.5 传热实验结果

②提出了新的超临界二氧化碳传热模型。分析发现现有模型的预测精度偏低，不足以为超临界二氧化碳锅炉提供理论支持。基于此，考虑到在入口温度远离拟临界温度时，流体的动力粘度随温度的变化较小而忽略粘度影响；而对于定压比热容和导热系数的影响，采用平均Pr数来进行衡量；密度随温度的变化则可以采用密度比来表示。

③模拟锅炉运行工况参数条件，进行了非等温超临界CO₂流动阻力实验。随着S-CO₂压力的增加，摩擦压降呈现下降的趋势。焓值越高，压力对于摩擦压降的影响越明显。随着质量流速的增加，摩擦压降增大。焓值越高，质量流速对于摩擦压降的影响越明显。不同热流密度下，焓值变化几乎不影响阻力曲线斜率。 

图3.6 非等温超临界CO₂流动阻力实验

④针对锅炉运行时的工况，进行了非等温超临界CO₂流动数值模拟。随着热流密度的增加，近壁区的粘性切应力下降，核心区的雷诺切应力下降。两种切应力在高热流密度时均发生减小，这最终使得湍流切应力的减小。湍流切应力的减小代表着摩擦压降减少。其中，雷诺切应力是影响摩擦压降的关键。通过分析发现，近壁区密度的下降与核心区湍流脉动强度的下降是导致高热流密度下摩擦压降小于低热流密度的关键原因。

图3.7 非等温超临界CO₂流动数值模拟

⑤提出了新的非等温超临界CO₂流动模型。研究发现，密度分布和湍流脉动强度分布是确定不同热流密度下摩擦压降的关键。然而，要建立摩擦系数预测模型还存在下列问题：i）湍流脉动强度在工程应用中不易获取； ii）物性分布在工程应用中不易获取。已知湍流脉动强度与雷诺数直接相关，也即与密度、速度和黏度相关。此外，虽然实际应用中，物性分布不易获取，但主流参数和壁温参数易于获取。基于以上两点结合流速替换和无量纲分析后，构建了非等温S-CO₂摩擦系数关联式。

3）125 MW超临界CO₂循环系统及锅炉分析

为研究烟气再循环对S-CO₂系统热工参数和经济性的影响，构建了125 MW S-CO₂循环系统。从循环系统进入锅炉的工质共有四路，第一路来自于HTR出口，该路工质依次进入CW和SH吸热，然后进入HPT。第二路来自于LTR出口，该路工质依次进入BH、HBH和SH吸热，然后进入HPT。第三路来自于HPT出口，该路工质进入RCW吸热，然后进入LPT。第四路同样来自于HPT出口，该路工质依次进入RH和HRH吸热，然后进入LPT。

 

图3.8 125 MW S-CO₂循环系统

为评估烟气再循环对系统的影响，对上述系统进行热力计算和经济性分析，结果表明烟气再循环对于S-CO₂锅炉运行是有益的。每增加10%的烟气再循环率，冷却壁最高外壁温可下降19~24 ^oC。从安全性的角度，大于20%的烟气再循环率是必须的。而烟气再循环的缺陷在于会使得辐射受热面的吸热量下降，进而导致半辐射受热面和对流受热面的吸热面积增加；此外，烟气再循环还存在额外的风机。当烟气再循环率达到40%时，锅炉成本呈现出显著的增加。此外，烟气再循环还会导致额外的风机成本，以及由厂用电增加所导致的燃料成本和碳排放成本。当烟气再循环率从10%增加至40%时，机组的LCOE从0.6074增加至0.6137 CNY/kWh，该增加量主要由锅炉成本贡献。因此，综合考虑安全性和经济性，20%~30%的烟气再循环率是一个经济可行的选择 (Energy, 2022 239: 122311)。

 

（3）主要创新点和贡献

1）开展了不同升温条件下气氛对煤热解的影响机理研究，对CO₂气氛中煤焦官能团和芳香环结构演化特征进行系统定量分析，揭示了煤在不同浓度CO₂气氛中热转化过程的微观结构特性，初步构建了S-CO₂锅炉条件下煤快速热解反应机理。

2）基于S-CO₂电加热试验系统，开展了S-CO₂垂直管流动传热特性研究，利用平均普朗特数和密度比等参数初步构建了S-CO₂对流传热模型；流动阻力重点分析了热流密度的影响，近壁区密度的下降与核心区湍流脉动的下降是导致高热流密度下摩擦压降较小的关键原因；构建了非等温S-CO₂流动阻力模型，提出了超临界二氧化碳锅炉的流动阻力计算方法。

3）构建了125 MW S-CO₂发电系统，开展了烟气再循环对锅炉系统热工参数及机组经济性的影响研究，确定了20%~30%的烟气再循环率是同时满足机组经济性和安全性的合理选择，为超临界二氧化碳锅炉的再循环烟气参数选取提供指导。

 

（4）重要论著及专利

 

进展3.2：化学链技术应用基础研究

（1）研究背景

针对常规碳捕集技术延续“先CO₂生成后分离”的常规污染物未端处理模式，科学本质上面临“化学能释放与CO₂捕集不相容”的困境，化学链燃烧技术是一种新型低成本低能耗规模化的碳捕集技术。其中，氧载体颗粒表界面慢速反应强化机理，化学链反应器、数值设计方法，化学链系统热质传递自动平衡。针对化学链高值化技术，研究功能载体构效关系、催化-传质-传热机理、反应器内定向调控、系统集成优化。

（2）主要研究内容

1）微观层面化学链燃烧反应动力学

以第一性原理为基础，构建一套跨越“原子/分子→晶粒→颗粒”多尺度反应动力学速率模型，精确描述铜基氧载体与CO气体的气固非均相反应过程，成功解决了表观模型外推适应性差的问题。此外，依据氧载体体相中离子可通过体相扩散、缺陷扩散等方式持续参与反应，并导致颗粒孔隙、结构尺寸等物化参数一直持续变化，故基于对气体分子的吸附过程、表面反应过程、脱附反应过程、体相离子扩散过程的机理分析，获取了相应的动力学参数，研究表明CO的最优吸附位点是三重配位的铜顶位，三步可逆的基元反应可描述CO与氧载体异相反应。构建颗粒尺度的反应速率模型，发现CuO颗粒与CO的还原反应速率随着颗粒尺寸和晶粒尺寸的增加而增加，而随着颗粒孔隙率增加而降低。CO气体不存在均匀扩散到无法扩散颗粒内部的分界线，因此，在还原过程中氧化铜颗粒不存在最优晶粒尺寸的现象。

 

图3.9 氧化铜还原的多尺度速率模型示意图

2）表界面介尺度层面化学链燃烧反应动力学

因实验研究无法合理考虑所有动力学影响，所以实验获得的铜氧化活化能的数值跨度极大，亟待确定氧载体的氧化反应机理及本征动力学。在TGA实验基础上，通过消除坩埚中的气体扩散（减少氧化动力学测量误差），利用晶粒尺度模型结合缺陷传输模型对样品层气体内外扩散现象、表面反应速率以及体相中的铜离子缺陷扩散进行描述分析，确定了铜氧化的本征活化活化能为48.0 kJ/mol，同时发现铜的氧化主要受气固界面上的表面反应机制的控制，而非体相内部的缺陷扩散机制的控制。基于颗粒尺度的速率转化模型，发现减小颗粒粒径尺寸和增加颗粒孔隙率可以显著加快铜氧化的速率，且颗粒内部存在具备最快反应速率的最佳晶粒尺寸，晶粒尺寸为220 nm-300 nm的铜基氧载体颗粒表现出最佳的氧化性能。

 

图3.10 不同氧气浓度下铜氧化的实验和拟合结果

 

图3.11 不同温度和O₂浓度下的最佳晶粒尺寸

 

3）化学链燃烧过程中的氮迁移机理

固体燃料燃烧中的初期会释放出存在大量的NH₃和HCN，而NH₃和HCN这两种主要的氮的前驱体，可通过气固非均相反应被载氧体颗粒进一步氧化，生成大量的NOx(包括NO、NO₂和N₂O)。但含氮组分的多相反应机理很复杂，特别是复杂气氛下(含O₂、H₂O等)反应机理更复杂。然而，关于HCN在CuO表面氧化的研究缺乏，且各含氮组分之间可能的均相、非均相反应也没有完整且统一的反应机理，这大大限制了对NOx生成路径的基本认识及脱除技术的发展。因此，本文采用密度泛函理论研究 HCN与CuO 颗粒的单分子反应机理，又分别确定了O₂、NO 和 H₂O 等各气体组分对 HCN 转化的不同影响，最终提供一个如下图所示的 NH₃和HCN在CuO表面上的综合反应网络，其可很好的解释化学链燃烧过程中NH₃/HCN和 N₂/NOx可能的反应路径。该工作有助于进行化学链燃烧过程中NOx生成路径的辨识，对揭示CLC过程中的氮迁移机理具有重要的科学意义。

 

图3.12 CuO表面氮迁徙的非均相反应路径图

4）氧载体辅助燃烧技术

目前，采用传统流化床燃烧技术的燃煤电厂往往面临污染物排放高、燃烧效率低的问题，基于化学链燃烧技术的氧载体辅助燃烧技术可有效解决上述问题。利用天然铁矿石取代部分惰性材料，建立床层内富燃料区域氧载体还原，富氧区域氧载体氧化的动态氧平衡机制，实现锅炉内的氧分布和温度均匀分布。全面分析了氧载体辅助燃烧技术中主要操作参数（氧燃比、氧载体/床料比）对燃烧性能（气体产率、反应速率、燃烧效率及碳捕集效率）和污染物（NO_x、SO_x、H₂S）的影响，获得最优的操作条件。研究发现，氧载体的引入可有效降低未燃尽CO、CH₄等排放浓度，提高燃烧效率；此外，氧载体可通过催化转化作用降低烟气中NO_x的排放浓度，耦合氧载体原位脱硫技术，实现炉内固硫，降低气态SO_x、H₂S的排放。实验结果表明50%铁矿石氧载体替代循环流化床惰性床料性能最佳。关注氧载体品位（47Fe和90Fe）、床料替换比例(0:100，50：50，100：50)、流化床内气体流量（3U_mf, 4.5 U_mf 和 6.0 U_mf;）等因素对氧载体辅助燃烧效果的影响。其次，采用脉冲式连续加料的方式，研究了氧载体床料替换比例和过氧系数对燃烧效率和NO产率的影响。实验结果表明氧载体促进CO₂气产率：74.6 ± 2.0% (100 wt% SiO₂)提升至82.3 ± 1.2% (47Fe) 和84.2 ± 0.9% (90Fe)）；抑制燃料氮向NO的转化：12.7 ± 2.5% (100 wt% SiO₂)降低至9.5 ± 1.4% (47Fe)和5.8 ± 1.0% (90Fe)。采用90Fe作为床料和连续运行方式下，与100 wt% SiO₂的工况相比较，CO₂气产率增加了13.5%且燃料氮向NO的转化率降低了0.8%。综上所述，铁矿石是一种具有应用前景的流化床替换床料。

 

图3.13 CO₂其产率变化趋势

5）液压成形法制备了铜矿石与赤泥氧载体

化学链燃烧技术(CLC)被认为是目前最具潜力的低碳、高效、清洁的煤炭利用技术之一。然而，低成本、高性能的氧载体(OC)是制约燃煤CLC工业化应用的瓶颈。因此本工作采用液压成形法制备了铜矿石与赤泥混合质量比为13.0:87.0(水泥粘结剂质量比为20 wt%)的廉价复合OC Cu13.0Red87.0@C，同时以褐煤为燃料，在半连续流化床中进行了CLC试验，并对其进行了系统评价。结果表明，与纯赤泥相比，复合OC具有更好的燃烧性能。提高温度可以显著提高平均碳捕集效率，但对平均CO₂产率的影响相对较小。此外，随着氧燃比的升高，平均碳捕集效率和平均CO₂产率都有增加的趋势。本工作中，半连续流化床模拟连续运行的燃料反应器，床料量可调，固体循环流率可调，可平稳运行约30 min，且碳捕集效率和CO₂产率均可达到约90%。 

图3.14 Cu13.0Red87.0@C的制备与半连续流化床测试流程

6）基于化学链循环实现乙烷和CO₂协同高值利用

采用Ce修饰的SrFeO_3-δ载氧体实现了基于化学链循环的乙烷氧化脱氢制乙烯和CO₂还原制CO过程。在39次循环乙烷氧化脱氢和CO₂还原反应中，0.2Ce/SrFeO₃载氧体得到了两倍于乙烷热裂解过程的乙烯收率，同时在CO₂还原步骤中的瞬时CO₂转化率最高达69.4%。采用CO₂而非O₂对载氧体进行氧化再生可显著提高其乙烯选择性，且对载氧体的反应活性影响不大。XPS分析显示，适量Ce的引入可通过改变SrFeO_3-δ基材颗粒近表面Fe²⁺/(Fe³⁺+Fe⁴⁺)的比例以及活性氧物种的含量以提高其反应活性。DFT计算结果表明，Ce修饰可降低SrFeO_3-δ基材的表面氧空位形成能，同时CO₂再生相比O₂再生的载氧体颗粒具有更高的晶格氧扩散阻力，这些计算结果为不同载氧体反应特性的差异提供了重要的理论解释。

 

图3.15 Ce/SrFeO₃载氧体的乙烯收率及乙烷转化率

 

（3）主要创新与贡献

相关研究成果建立表界面介尺度的单颗粒煤焦燃烧/气化反应动力学模型；理解表界面尺度单颗粒煤焦燃烧/气化竞争机制；辨明煤中含氮前驱体(NH₃/HCN)在化学链燃烧过程中氮的详细迁移路径和转化机理；实现了基于化学链循环实现乙烷和CO₂协同高值利用。

 

（4）主要研究成果

 

 

进展3.3：二氧化碳催化还原利用研究

（1）研究背景

CO₂处理和利用技术作为减少CO₂排放最直接有效方式之一，对早日实现“双碳”目标十分重要。CO₂处理和利用大致上可以分为物理（油藏）利用、化学利用以及生物利用。其中，化学利用是将CO₂催化转化成高附加值能源产品和化学品。迄今为止，大多数CO₂转化相关报道均使用高压氢气做还原剂。2020年，我国氢气产能约为4.1×10⁷ t，产量约为3.342×10⁷ t，其中化石能源制氢占比为78%，工业副产氢占比为21%，而绿氢在氢能供应结构中占比可以忽略（电解水制氢占比仅为1%）。因此，绿氢成为实现CO₂化学利用的焦点。探索低耗高效、具工业应用潜力的CO₂利用途径对双碳目标更具现实意义。如何提高CO₂化学转化效率、生成附加值更高的能源产品、降低系统能耗依然是CO₂化学利用面临的重大挑战。

 

（2）主要研究内容

1）低碳产物催化剂设计与筛选

基于Cu基二元合金催化剂进行了DFT理论研究，研究了掺杂元素比例和种类、不同晶面以及不同基底对催化剂性能的影响。提出了打破反应中间体吸附能线性比例关系的方法，得出结论：金属原子的d带中心越靠近费米能级，催化剂的活性越好。为节约实验经济成本和时间成本，采用机器学习（ML）高通量筛选高效的三元合金催化剂，建立并评估了最佳的ML模型。基于最佳反应活性位点、活性和稳定性三个角度筛选出60种优异的催化剂，DFT计算结果与ML预测结果吻合度较好。分析发现：①d带中心越靠近费米能级，Mulliken电荷越多，活性位点的催化活性越高；②C原子的LUMO轨道与金属原子占据态电子轨道杂化，越容易从金属获得电子进行CO₂RR反应；③越靠近费米能级，电子越过的势垒越小，电子越容易转移到被吸附物，催化活性越好。

 

图3.16 催化剂设计与高通量筛选

2）多碳产物合成的实验与理论研究

电催化还原CO₂制备多碳产物需要高效廉价的催化剂。提出了镍，铜掺杂黄铁矿制备CO₂电催化剂的策略。对比研究了镍掺杂，铜掺杂和镍铜共掺杂对黄铁矿催化还原CO₂性能的影响。相比于镍掺杂和铜掺杂，镍铜共掺杂进一步加强了过渡金属与FeS₂之间的协同作用，从而增加了催化剂电荷转移能力，促进了CO₂的吸附。合成的Cu_0.09Fe_0.91S₂在−1.3 V vs. RHE下生成C₃H₆的法拉第效率为21.8%，处于国际领先水平。因此，Cu_xFe_1-xS₂是一种比较有前景的CO₂电催化还原催化剂。

图3.17 催化剂制备工艺与性能测试

单原子催化剂具有较大的原子利用率和明确的活性位点，具有良好的应用前景。开发设计了一系列单原子负载FeS₂电催化剂，采用DFT研究了每种催化剂对碳氢燃料的选择性和活性。发现过渡金属掺杂可以显著提升CO₂还原的碳氢燃料产物选择性，并表现出较低的过电位。

图3.18 催化剂电催化CO₂还原合成高碳氢燃料的理论研究

3）阴阳极协同催化共同合成甲酸

CO₂电化学反应器运行过程中，阴极的CO₂电催化还原反应只消耗10%的能量，而阳极的析氧反应消耗了90%的能量。通过设计阳极反应，使阴极和阳极的产物相同，可以显著提高系统的能量利用率。提出了一种阴阳极协同催化共同合成甲酸的方案。阳极发生甲醇的氧化反应，阴极发生CO₂的还原反应，两极产物都为甲酸，提高了甲酸的法拉第效率和选择性。研究发现：（1）金属掺杂导致反应活性位点的d带中心值升高，促进甲醇的氧化反应。掺杂Ag的LaMn钙钛矿能高效催化氧化甲醇生成甲酸，反应的过电位为0.37 V。（2）CO₂RR合成甲酸的过电位与ΔG_HCOO*具有较好的线性比例关系，可以作为CO₂RR合成甲酸的描述符。Cu-Pb催化剂表现出良好的CO₂还原性能，反应的过电位为0.07 V。

图3.19 阴阳极协同催化共同合成甲酸

4）CO₂催化加氢合成高碳氢燃料的催化剂优化设计

CO₂催化加氢合成高碳氢燃料涉及许多复杂的化学反应过程，开发高活性、高选择性、高稳定性的催化剂对反应的高效进行至关重要。但由于CO₂本身化学性质稳定，并且在转化为高碳氢燃料过程中存在中间产物众多，反应路径不明等特点，导致催化剂开发难度重重。因此提出了CO₂催化加氢合成高碳氢燃料的“反应机理-微观反应动力学-催化剂筛选-反应器设计”催化剂和反应器设计与开发策略。借助DFT理论计算，微观动力学模型分析，机器学习算法等方法筛选出高活性催化剂。在实际反应过程中，结合原位表征分析识别反应中间体，明确催化剂活性位点，确定反应路径，并对催化剂结构，颗粒尺寸等特性进一步优化。最后，根据反应效果，优化反应条件，确定适宜的反应器设计尺寸。

图3.20 二氧化碳催化加氢催化剂和反应器设计理论

5）以甘油水溶液为液相供氢体的转移氢化CO₂研究

以甘油水溶液作为液相供氢体实施CO₂氢化研究。此外，还对比分析了氢气直接氢化CO₂。主要结论如下：1）在液相而非气相中进行H₂氢化CO₂在热力学上更为有利。在所设计制备的Ru/LDH多相催化剂上，常压的CO₂和H₂即可在低温下有效转化为溶解在水中的HCHO（18 ^◦C）。 2）在30 ^◦C，10 bar CO₂和10 bar H₂，不含任何添加剂的水中，HCHO的最高产率为583 mmol⋅L⁻¹⋅gcat⁻¹，该活性比目前已知报道的值高约200倍。3）阐明了Ru/LDH催化剂上，水中H₂氢化CO₂反应路径及机理：HCOOH是重要的反应中间体，催化剂的高活性得益于Ru的混合电子状态和LDH对CO₂的深度亲和力。4）在Ru/LDH催化剂上，在低温和低CO₂压力且没有任何碱添加剂的情况下，甘油水溶液中的CO₂被成功催化加氢转化成为了甲醛，甘油转化为乳酸。且与CO₂直接加氢反应相比，甘油转移氢化CO₂反应取得了更高的甲醛产率，表明甘油溶液的加氢能力高于H₂气体。 

图3.21 氢气直接氢化二氧化碳和甘油转移氢化二氧化碳

6) 基于低碳烷烃脱氢的CO₂还原制CO研究

燃煤电厂是我国国民生产支柱产业，其烟气中CO₂浓度仅为 10-15%，但排放量占全国碳排放总量 50%以上。钙循环碳捕集，可将烟气中低浓度CO₂浓度提浓富集，产生高浓度CO₂（≥90%）。根据钙循环后CO₂高温高浓度特点，耦合CO₂氧化乙烷脱氢技术，可对燃煤电厂烟气中低浓度CO₂气体进行捕集并产生CO和乙烯产品，有望成为燃煤电厂实现碳捕集转化的主要技术之一。烷烃通过催化脱氢反应所制得的烯烃类物质，如丙烯，苯乙烯，是现代化工行业重要的基础原料，副产氢气亦是工业废氢的重要来源。研究以介孔分子筛SBA-15为载体，采用等体积共浸渍法制备Pt-In/SBA-15催化剂。探究了不同Pt/In摩尔比对Pt-In/SBA-15催化剂丙烷脱氢性能的影响。当引入极少量的In后，催化剂表面出现Pt富集现象，该催化剂虽然初始活性较高，但稳定性较差，失活速率快；随着In负载量的增加，Pt富集现象慢慢消失。随着In负载量的增加，催化剂的活性及稳定性有所提高，其中，当Pt/In摩尔比为1时活性最佳，在反应温度为550 ℃，空速WHSV为12 L·h⁻¹·g⁻¹cat，丙烷转化率为57.54%，丙烯选择性为98.64%。1Pt1In/SBA-15催化剂形成了Pt-In合金，并且还有In₂O₃在催化剂表面，此催化剂的弱酸性较弱，积碳量也很少，具有很高的活性及稳定性。

 

图3.22 氢气直接氢化二氧化碳和甘油转移氢化二氧化碳

7) 集成式能源利用技术设计

CO₂催化加氢合成高碳氢燃料技术不仅可以缓解CO₂排放问题，同时可以为高价值化工品的工业生产提供新的途径。可再生能源电解水制氢技术的日益成熟可以提供储量丰富、清洁的H₂。此外，富氧燃烧是碳捕集技术中最具发展前景的技术。基于以上技术的发展现状，开发了CO₂催化加氢-可再生能源电解水制氢-富氧燃烧耦合集成技术。该技术能够实现能源的最大化利用，电解水中水来源于CO₂催化加氢产物，制取的O₂供给富氧燃烧装置，H₂作为CO₂催化加氢原料。利用富氧燃烧技术捕集CO₂，CO₂与H₂反应合成高价值化工品，可进一步应用于工业生产，航空燃料合成。

图3.23 Pt-In/SBA-15催化剂上的丙烷转化率及丙烯选择性

（3）主要创新点和贡献

1）提出了双金属合金化打破中间体吸附能线性比例关系的方法，揭示了掺杂金属及基底种类，掺杂比例，晶面对Cu基催化剂性能的影响规律。基于机器学习快速筛选出了CO₂还原合成CO的铜基三元合金催化剂。开发并合成了Cu/Ni共掺杂黄铁矿催化剂，优化了黄铁矿的催化反应活性和多碳产物选择性。建立了电解池阳极甲醇氧化耦合阴极CO₂RR合成HCOOH产物的方案，提升了电解池的能量利用率和产物选择性。

2）构建了液相中还原CO₂的高效多相催化剂，扩展了CO₂加氢可获得的产品种类，为甲醛生产提供了另一种能量有利和原子效率高的方法。实现了甘油转移氢化CO₂为甲醛，同时提升了转化效率，优化了反应温度、碱添加剂等参数，基于H₂直接氢化CO₂和甘油转移氢化CO₂的对比分析，揭示了温和条件下CO₂氢化路径和机理。

3）提出了一种针对燃煤电厂烟气中低浓度CO₂气体进行捕集并加以转化的耦合技术。利用钙循环进行碳捕集后CO₂高温高浓度特点，耦合CO₂氧化乙烷脱氢技术，可对燃煤电厂烟气中低浓度CO₂气体进行捕集并产生CO和乙烯产品，有望成为燃煤电厂实现碳捕集转化的主要技术之一。针对丙烷直接脱氢反应，开发了Pt-In/SBA-15催化剂。

4）提出了CO₂催化加氢合成高碳氢燃料的“反应机理-微观反应动力学-催化剂筛选-反应器设计”策略，开发了CO₂催化加氢-可再生能源电解水制氢-富氧燃烧耦合集成技术。

 

（4）重要论著及专利

研究方向4：热力设备与系统的诊断、优化与综合评价

成果4.1：灵活运行下的智能汽温控制、发电机组智能检测与诊断

（1）研究背景

煤电在未来一定时期内仍是保证我国电力安全可靠供应的重要基石。煤电灵活运行是新能源发展的重要基础，也是碳达峰、碳中和国家战略顺利实施的关键环节。高效煤电不仅是降低污染物排放和碳排放的重要途径，也是低碳煤电的重要支撑。二次再热是当前已商用、最高效的煤电技术，可在同等级蒸汽参数下提高发电效率约2%，获得与整体煤气化联合循环（IGCC）发电技术相媲美的优良经济性，是我国煤电的重要发展方向。然而目前二次再热机组在汽温调节方面仍存在一些不足与难点：①燃用非设计煤种、深度调峰（50%以下负荷）时汽温难以达到设计值；②快速变负荷运行时汽温、尤其是再热汽温控制难度大，极易出现蒸汽温度、金属管壁温度超温现象，影响机组的运行安全性与灵活性。因此，汽温调节已成为二次再热机组灵活高效运行的技术瓶颈。。此外，随着国内电煤供需阶段性失衡，煤炭价格创历史新高，煤电企业全面亏损，被迫采用偏离设计煤的劣质煤，而宽负荷运行下煤质对锅炉汽温特性影响机理尚不明确，这是造成二次再热机组汽温调控能力不足的又一重要因素。

随着工业及科学技术的发展，现代设备向着复杂化、智能化和自动化方向发展，设备运行的安全可靠性对国计民生、社会稳定及国家资源和环境有重要影响。发电企业为了实现经济效益最大化，要求进一步合理安排检修周期与检修内容，以压缩检修费用。传统的状态监测方法主要是对运行参数设置固定阈值进行报警，不能对潜在故障做出提前预警，当监测参数触发报警阈值时，设备已经发生严重的劣化或故障。对发电机组实施准确有效的状态监测能够有效预防及避免事故发生，将传统的事后维修、定期维修等设备维修方式转变为灵活的状态检修，以实现对发电机组可靠性提高与检修费用减少的双向需求。由数据到信息的过程是设备健康状态监测的基本路径，其内容是从海量数据的集成、提取、过滤和分析中给出机组设备综合全面的状态信息，进而指导电厂的运维管理和电力生成。因此，在我国电力转型背景下智能发电厂升级过程中，采用基于数据驱动的方法研究发电机组智能健康监测技术，并将其部署应用到智能电厂体系中，现实我国发电机组运行中早期异常预警和智能故障诊断，助力煤电机组安全、高效、清洁、低碳和灵活运行，保障我国电力来源安全、稳定供应，符合我国电厂信息化发展现状的目标。同时，发电机组本身属于复杂的大型动力装置系统，其研究成果可以推广应用到社会生产中其他行业。

 

（2）主要研究内容

1）基于LSTM-MPC的汽温调控研究

为了缓解蒸汽温度的波动，引入了一种数据驱动的方法，即长短期记忆（LSTM），对1000 MW二次再热机组锅炉的蒸汽温度进行动态建模。此外，通过结合基于LSTM的动态模型和模型预测控制架构，提出了一个先进的控制器。结果表明，LSTM模型能够捕捉到所研究的二次再热锅炉的蒸汽温度的时间延迟、多变量耦合和非线性动态。试验数据中主蒸汽温度、一次再热温度和二次再热温度的均方根误差分别为0.669 ℃、0.558 ℃和0.475 ℃。平均绝对百分比误差小于0.082%，皮尔逊相关系数均超过0.988。同时提出的控制器在蒸汽温度调节方面表现出优异的性能。主蒸汽温度波动从15.45 ℃降至9.76 ℃，一次再热温度波动范围从34.58 ℃降至8.35 ℃，二次再热温度波动范围从41.44 ℃降至8.73 ℃。所提出的方法在稳定大范围负荷循环的瞬时过程中的蒸汽温度方面具有良好的潜力，从而提高灵活性。

 

图4.1 基于LSTM-MPC控制器效果图

2）基于ICNN-MPC的机-炉协调控制研究

为了提高二次再热机组的灵活性，提出了一种新型的非线性模型预测控制（NMPC）方法，该方法引入了输入凸神经网络（ICNN）对二次再热机组的动力学进行建模，然后通过解决凸模型预测控制问题来计算最佳控制决策。在一台1000 MW二次再热机组上进行了模拟。结果表明，ICNN在学习系统动力学方面表现出与传统神经网络相当的性能。主蒸汽压力、分离器蒸汽焓值和负荷的均方根误差分别为0.003 MPa、0.162 kJ/kg和0.513 MW。在负荷跟踪和干扰抑制模拟中，所提出的基于ICNN的NMPC优于线性模型预测控制和基于传统神经网络的NMPC。基于ICNN的NMPC在10.8% MCR/min的斜率下提供了快速和稳定的负载跟踪能力。此外，通过与内部模型鲁棒性自适应控制方法的比较，进一步证实了所提方法的优越性，这是一种最先进的方法。所提出的方法在提高二次再热发电机组的运行灵活性方面具有良好的潜力。

 

图4.2 基于ICNN-MPC控制器效果图

3）基于振动矢量的轴系预警方法研究

在传统的振动监测中，运维人员大都只重视振动的大小，即当振动幅值超过了设定阈值时触发报警或自动停机；然而，这种监测方式简单地将振动信号当做一个标量处理，传统的振动监测便由标量预警转变成各谐波频率下的矢量预警，从而更加充分地利用原始波形中的有效信息，为设备提供更加全面的监测能力。随着时间的累积，设备正常运行时，不同特征频率下的振动矢量在极坐标图中应该分布比较集中，相位稳定；将该区域称为可接受区域；当振动矢量偏离该区域时表示设备状态出现异常。本研究采用支持向量数据描述（Support vector data description, SVDD）算法学习轴系设备正常运行时在特定振动频率下的振动矢量的可接受范围，进而实现轴系的早期故障预警。

 

图4.3 新旧方法预警效果

4）基于LSTM-SDAE和XGBoost的故障预警与参数定位方法

发电机组运行工况会出现频繁切换，导致机组过程数据表现为“稳态-非稳态-稳态”模式；当机组工况调节时，不同监测参数之间存在不同程度的时间延迟，因而稳态过程数据和非稳态过程数据中的信息表征存在差异。稳态判别对工况变化敏感的系统建模过程具有重要意义；从机组整体到各子系统下的不同建模角度，并以目标系统工况参数稳态判别作为系统稳态与非稳态划分的依据，提出一种基于自适应累积和CUSUM控制图的工业过程稳态判别方法。在此基础上，针对稳态数据提出了基于分段四分位法和基于LOF和自适应K-means算法的不良数据识别方法；基于LSTM-SDAE训练改进后的SCADA数据，获取重构误差及报警阈值变化趋势，采用时间滑动窗口，比较预测空间与参考空间内关键性能指标差异，实现对发电机组关键部件的故障预警与初步诊断；获取不同故障模式下状态参数分布特征，训练XGBoost决策树模型以识别不同类型故障，实现异常状态的准确定位。

 

图4.4基于LSTM-SDAE和XGBoost的故障预警与参数定位方法

5）基于时序深度融合网络的多参数异构故障诊断方法研究

针对轴系旋转设备，基于振动分析的故障诊断，其采样信号是短瞬间的一段波形，是对应时刻的准静态信息。在工况发生改变时，单个的准静态信息不一定包含明显的故障信息，或故障信息被淹没在其他信息中，而在远大于采样周期的较长时段中，多个准静态组合成的时间序列信息可能很好表征故障。传统的深度学习算法往往关注的是准静态信息当中的故障特征，忽略时序特征，而导致诊断效果不佳。为解决以上问题，提出了一种时间序列特征和准静态特征融合的深度神经网络故障诊断框架。此框架包含时序块、深度块以及融和块。时序块能够对时序特征进行提取，可以采用RNN网络、双向RNN网络、GRU网络和LSTM网络等结构；深度块包含深度型网络，可以对准静态特征进行提取，可以采用separable网络、ResNet网络、VGG网络等结构。将时序块和深度块输出的卷积矩阵值展平为两个一维向量，将两个向量串联为一个特征向量，之后将特征向量连接全连接网络对两类特征进行融合，最后继续卷积分类得到正确的故障类别。实验室数据和工业转子振动故障数据进行验证，结果表明，不论该诊断框架采用何种深度网络模型，相对比于单一网络，其故障诊断的准确率均有较高的提升。

 

图4.5 时序深度融合网络的多参数异构故障诊断方乏

 

（3）主要创新点和贡献

1）提出了一种基于 ICNN-MPC的数据驱动模型预测控制策略以实现更快变负荷速率下的协调跟踪控制，通过建立ICNN模型，实现了对于二次再热机组协调控制系统的动态特性捕捉，并将模型放置在模型预测控制框架下，实现了机组快速变负荷下参数的跟踪控制。

2）提出了一种基于 LSTM-MPC的数据驱动模型预测控制策略以实现二次再热机组快速变负荷下汽温控制，通过建立LSTM模型，实现了对于二次再热机组主蒸汽温度、一次再热汽温和二次再热汽温的动态建模，并且还捕捉到了汽温的大惯性和大延迟特性，最后通过将模型放置在模型预测控制框架下，实现了机组在变负荷运行下汽温的平稳运行控制。

3）采用振动信号分析的方法提取轴系设备振动特征频率下的幅值和相位组成振动矢量；采用支持向量数据描述方法确定设备正常运行时各特征频率下振动矢量的可接受区域，避免对人为经验的依赖。针对SVDD算法训练过程中欠拟合问题，提出一种拟合度的定义来指导模型超参数寻优过程，且基于高斯核函数定义了SVDD算法下的异常样本的异常分数，使其更加直观地应用到工业过程中。

4）提出了一种基于自适应CUSUM控制图的稳态检测方法，提出基于LOF和自适应K-means算法的不良数据识别方法；提出了基于LSTM-SDAE和XGBoost的异常检测与参数定位方法。

5）提出了一种基于时序特征和深度特征融合卷积神经网络（TDCNN）的旋转机械故障诊断新方法。该方法将振动信号分为两部分，一部分利用快速傅里叶变换提取故障特征频率（TSFCF）的时间序列信息，另一部分利用连续小波变换分解为连续小波系数矩阵（CWCM）。TSFM被输入到网络的时间序列卷积端口，CWCM被输入到该网络的深度卷积端口，然后该网络将特征的两个部分进行融合以获得准确的故障诊断结果。

 

（4）重要论著及专利

 

进展4.2：生物质直燃发电过程中燃料堆存自加热特性及炉内燃烧优化

（1）研究背景

生物质直燃发电是生物质能规模化利用的主要方式，且电能输出稳定、质量高（风能和太阳能发电具有波动性和不稳定性），既能快速调整锅炉负荷以实现电网灵活运行的需求，又有利于温室气体减排和气候方面的可持续发展，对我国创建资源节约型、环境友好型、生态循环型社会和经济形态大有裨益。但在生物质直燃发电过程中存在“生物质堆储与输运过程中自燃引发的安全性问题”共性问题制约了生物质直燃发电的安全运行。生物质自加热涉及多种复杂的放热过程，主要包括物理过程（水分的吸附、润湿）、生物过程（生物质细胞的呼吸作用及微生物的生化作用）、化学过程（化学氧化、热解、水解等），其中生物氧化和低温化学氧化是生物质储存时发生自加热及自燃的重要原因。在此背景下，对生物质生物氧化和低温化学氧化过程自加热效应及机制开展研究，以期为生物质直燃发电过程中预测和防范生物质的自加热及自燃提供理论依据和现实指导。

 

图4.6 生物质储存时自加热及自燃过程

（2）主要研究内容

1）含水量对电厂玉米秸秆燃料自加热特性影响的实验研究

生物质储运过程中存在由微生物生长代谢产热引起的自加热现象，这可能引起生物质自燃。含水量是影响微生物生长代谢产热的重要因素。设计并搭建了120L自加热保温实验箱，以玉米秸秆为对象，在20~95%含水量区间开展了实验测试，研究了含水量对其自加热特性的影响，采用温度和氧气浓度消耗速率分别表征自加热程度和微生物代谢活性。结果表明，玉米秸秆自加热达到的最高温度与峰值产热均随含水量增加呈现先升高后降低的趋势，在50%含水量时最高温度为41.1℃，在80%含水量时最高的峰值产热为157 J∙s^-1∙m^-3。当含水量低于35%时，峰值产热量随含水量变化的差异较小；当含水量在35~80%时，峰值产热量与含水量呈线性关系，每当含水量增加15%，峰值产热量平均增加33.43 J∙s^-1∙m^-3；当含水量超过80%时，峰值产热量下降。微生物的比生长速率与氧气消耗速率成正比例关系，二者随含水量增加均呈现先升高后降低的趋势，氧气消耗速率在80%含水量时达到最高值0.056%∙min^-1，微生物代谢活性最强。研究结果为分析玉米秸秆自加热特性，进而提出生物质安全储运措施提供参考（含水量对电厂玉米秸秆燃料自加热特性影响的实验研究，洁净煤技术，2022，已录用）。

 

图4.7 保温箱测点布置图

 

a.20%; b.35%; c.50%; d.65%; e.80%; f.95%

图4.8 不同含水量玉米秸秆样品自加热过程中内部温度随时间变化

    

玉米秸秆自加热内部微生物平均生长比速随(a)时间、(b)氧气浓度变化

图4.9 样品自加热物性变化

2）生物质呼吸作用强度测试试验

设计并搭建了微生物呼吸作用强度测试平台，探究了不同条件下微生物呼吸作用强度变化。分别选用黄色秸秆、灰色秸秆与木质素较为丰富的林类生物质原料，并基于湿基为生物质原料添加20%/30%/43%/64%/93%/137%/200%对数等差的外来去离子水。试验置于恒温恒湿箱中进行，温度分别设定15℃/25℃/35℃/45℃/55℃，湿度设定相对湿度60%RH与80%RH开展试验。设置了以下工况开展生物质微生物呼吸作用强度试验。①研究发现，在一定环境温度和湿度条件下，生物质材质存在显著水分的吸收和释放现象。鉴于水分是生物质中微生物释放纤维素酶分解纤维素的重要载体，也是微生物需氧被溶解其中的重要载体；同时水分蒸发冷凝也是决定了生物质堆垛能否进一步转向高温的重要物理过程，综上不能忽视水分迁移带来的各方面影响。且特定温湿度下，平衡状态水分含量小麦秸秆>玉米秸秆>稻草秸秆，且随着温度提升，这三种秸秆在同一相对环境湿度下的平衡含水量逐渐增加。②不同含水量与环境温湿度作用下生物质的呼吸作用强度的相关研究，可直观看出不同生物质在不同温度下呼吸作用强度规律存在显著差异。15℃和55℃下，黄色秸秆中微生物呼吸强度低于35℃。随着水分含量增加，生物质中微生物呼吸作用强度也得到增强。③不同含水量与环境温湿度作用下生物质的呼吸作用强度峰值对比，可看出呼吸作用强度峰值随着环境温度从15℃增加到55℃过程中变现为先增加后减少的规律。含水量对黄色秸秆微生物呼吸作用强度也在湿基含水量136%附近出现拐点。

 

图4.10 生物质呼吸作用强度测试平台

 

图4.11 在恒温恒湿条件下一周试验结束后表观形貌

 

图4.12 生物质含水量在特定温湿下的迁移规律

 

图4.13 黄色秸秆微生物呼吸作用强度

图4.14 黄色秸秆微生物呼吸作用强度峰值

3）生物质多孔介质流动特性试验平台设计与研发

设计并搭建了微生物呼吸作用强度为探究生物质多孔介质在一定自身形态，一定堆积密度，一定潮湿程度下，多孔介质中孔隙的空气流通特性。目前大量已发表文献中气象组分传输模型构建行了过度简化，尤其是非稳态模型下的流动过程被忽略而假设堆垛中只进行气象组分扩散，而实际堆垛中由于中间温度上升导致堆垛会产生“烟囱”效应，该效应带来的气象组分迁移速率要远大于扩散效应。综上，团队需针对性的搭建一套生物质多孔介质流动特性试验系统开展相关研究。采用EDEM设置了直径为17±3.5mm，长径比为3/6/9/12/15的刚性玉米秆在300/400/500/600mm直径、高度1m的直筒中进行自然堆放模拟，结果发现，不同筒径在不同大小颗粒的堆放条件下，孔隙率表现差异不明显，从经济型考虑采用直径为300mm的筒径。

 

     图4.15 生物质多孔介质流通性测试平台       

图4.16不同长径比玉米秆堆积孔隙率

4）中试级别大型生物质堆垛自加热试验

开展了生物质大型堆垛的室外自加热试验，主要试验内容为选用小麦秸秆与按树皮，将其堆积成直径为5m高度为4m的圆柱体，并在其中设置温湿度测点，氧气成分测点，在堆垛外部设置红外测温仪测量堆垛外表面温度。

图4 .17 现场生物质堆料及测点布置

 

图4.18 现场生物质堆料三维温度监测

 

图4.19 按树皮与小麦秸秆3m处温湿度时空变化

5）炉排炉的高效低氮燃烧数值模拟

某生物质直燃炉排炉，以小麦、玉米、稻草秸秆及林业废弃物为原料，采用前墙螺旋式给料方式和振动炉排的联合燃烧装置。一次风（PA）布置在锅炉振动炉排下部，为炉排上部燃料提供燃烧所需氧量。二次风（SA）分别布置在锅炉前后拱水冷壁下部，通过前后二次风喷嘴吹入炉膛，起到搅拌及飞灰回燃的作用。燃尽风（OFA）布置在锅炉水冷壁前拱上部，为炉膛上部未燃颗粒提供氧量。点火风(IA)布置在锅炉前墙水冷壁柔性管上部，为燃料着火初期提供氧量。采用谢菲尔德大学开发的Fluid dynamics Incinerator Code（FLIC）程序，模拟炉排炉固相燃烧床层温度和气体释放特性，炉内气相燃烧由FLUENT16.0模拟。在模型的合理性得到验证后，对锅内生物质的高效燃烧进行优化。结果表明相较于均匀配风的基本工况，优化后的精细化配风工况出口NOx降低11%，CO降低31.8%，焦炭燃尽率显著升高，底灰含碳降至3.2%。

 

图4.20 FLIC模拟的固相床层温度和各气体释放曲线

 

图4.21 FLUENT气相燃烧模拟温度场和NO浓度分布

表4.1 出口NO/CO及底灰含碳对比表

	出口NO (11% O2, mg/m3)	出口CO (ppm)	底灰含碳 (%)
现场数据	165	3000	14.50%
均匀配风	172	3179	15.76%
精细化配风（优化）	153	2168	3.2%

 

（3）主要创新点和贡献

1）利用生物质微生物呼吸作用强度实验平台，对不同生物质在不同条件下开展了系列实验，同时开展了中式级别大型生物质堆垛长时间自加热实验和非接触式温度监测研究，获得了相关关键参数，为生物质自加热建模及预测提供了数据支持。

2）开展了生物质炉排炉的高效低氮燃烧数值模拟及优化研究，提出了生物质直燃锅炉高效低氮燃烧精细配风及优化策略。

 

（4）重要论著及专利