2025年1月，能源领域权威期刊Nano Energy（IF=16.8）以研究论文形式刊发了实验室刘晶教授和杨应举副教授课题组关于CO2热催化还原的最新研究成果。论文题目为《Electronic regulation of metallic nanoparticles in cages enables thermodynamic-limit CO2-to-CH4 conversion》，华中科技大学为第一单位，硕士研究生黄俊为论文第一作者，杨应举副教授为通讯作者。
CO2催化加氢不仅可以实现碳减排，还能生产高附加值碳氢燃料。然而，由于CO2分子具有较高的热力学稳定性和化学惰性，活化和高选择性转化一直是CO2催化加氢的难点。此外，该反应的强放热特性容易导致催化剂高温烧结失活，降低其稳定性和使用寿命。这些技术瓶颈限制了CO2催化加氢在工业领域的大规模应用。为解决这一难题，研究团队着眼于催化剂的电子特性和结构设计，通过对活性位点的精准调控，探索突破现有技术瓶颈的全新途径。
研究团队通过将锰掺杂的镍纳米颗粒封装在SSZ-13分子筛孔隙内，设计了一种具有电子调控功能的催化剂。这一设计同时提升了催化剂活性和抗烧结能力：（1）电子调控：Mn原子向Ni纳米颗粒转移电子，使Ni表面形成电子富集区域。这些电子注入到CO2分子的σ*轨道，显著增强了CO2的活化能力。（2）空间限域效应：Ni纳米颗粒被封装在SSZ-13分子筛的孔隙中，这种类似“笼子”的结构有效防止了金属纳米颗粒的烧结和团聚，从而提高了催化剂的热稳定性。实验数据表明，该催化剂在450°C的CO2转化率和CH4选择性分别达到84.62%和98.02%，达到了CO2催化还原合成甲烷的热力学平衡极限。SSZ-13分子筛对活性金属纳米颗粒的封装效应有效防止了烧结和团聚问题，为高温反应环境下催化剂的长期使用提供了可能性。
本研究创新性地提出了一种通过电子调控与空间限域效应协同提升催化性能的全新策略，在CO2催化还原中表现出巨大的潜力，为催化剂设计提供了新的理论依据和技术参考。
杨应举，华中科技大学能源与动力工程学院副教授，入选国家“博新计划”、“中国科协优秀中外青年交流计划”。主要从事CO2催化转化利用的化学反应机制与动力学研究，致力于高性能催化剂、反应器的设计与开发。获得亚太燃烧会议Young Investigator Award奖（该奖项每两年评选一次，2021年中国大陆仅2人入选）；入选International Association of Advanced Materials的青年Fellow、2021-2024连续四年入选美国斯坦福大学发布的“全球前2%顶尖科学家”榜单。以第一/通讯作者在国际权威期刊上已发表SCI论文46篇，包括燃烧领域顶级期刊Progress in Energy and Combustion Science（IF=35.34）、Combustion and Flame（3篇）、Proceedings of the Combustion Institute（4篇），环境领域顶级期刊Environmental Science & Technology，以及国际权威期刊Coordination Chemistry Reviews（IF=24.83）、Journal of Materials Chemistry A等。ESI热点论文1篇、高被引论文5篇（1篇持续七年，2篇持续四年，1篇持续两年），SCI-H指数为32（Web of Science统计），SCI他引1200余次，单篇最高他引134次。授权发明专利7项。担任能源权威期刊《南方能源建设》青年编委。主持了国家自然科学青年基金项目，参与了国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点项目、国家重点研发计划、973 计划等多项国家级科研项目。
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285525000096
