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冯光教授团队关于离子液体动态特性的最新成果

发布时间:2019-05-07来源:

201956日,物理类的顶级期刊《物理评论X》在线刊发了我室冯光教授团队关于离子液体动态本质属性的最新研究成果(Physical Review X, 9, 2, 021024)。论文题目为《离子液体的自由和束缚态下的离子及其电导率与欠屏蔽悖论》(Free and Bound States of Ions in Ionic Liquids, Conductivity, and Underscreening Paradox);煤燃烧国家重点实验室为第一单位。

离子液体是仅由阴阳离子组成的液体,在室温下仍呈液态。除了热稳定性好、挥发性低、不可燃不爆炸等优点,相比常用的水或有机溶液电解质,离子液体具有更高的工作电压(4~6 V)。近些年来,用作储能装置(如电池和超级电容器)、电润湿技术、场效应晶体管、电化学传感器等所需的电解质,在能源相关领域,离子液体正受到越来越多研究者的关注和重视。

从化学角度来看,合成离子液体的阴-阳离子组合有无限多的可能;从物理角度来看,离子液体是一种独特的液体:具有强库仑相互作用的致密的室温等离子体。为了表现其电解质特性,离子液体中的离子必须能够传输。但它们如何在如此致密的环境中进行传输的呢?在输运过程中离子展现什么样的动态特性呢?冯光教授数年前通过追踪离子的运动轨迹开始探讨这些问题,随后受启发于美国Israelachvili院士的工作(PNAS 2013, 110, 9674——欠屏蔽悖论(即实验推测出离子液体仅含0.003%的自由离子,这与离子液体较高的电导率相悖),开始利用离子的运动轨迹来探究离子液体离子的自由和束缚状态。

本文结合分子动力学模拟与理论分析,通过对几种典型离子液体中离子动态特性的系统研究,定量分析了离子液体中自由和束缚态下的离子比例,构建了离子液体的自由-束缚态模型,并以此模型实现了对离子液体电导率的准确预测。首先根据离子轨迹数据证实离子确实存在于两种状态:自由态和束缚态然后根据动态评估标准,提出离子轨迹密度法,来定量区分出两种运动状态,估算了离子在两种状态下的滞留时间由此估算出在300-600 K的温度区间内,自由离子的平均含量为15-25%,且随着温度升高而增加。进一步构建了基于自由-束缚态的离子半导体模型,发现离子可在自由和束缚两种状态之间很容易地转换同时采用双指数模型准确刻画了自由和束缚两种状态的离子的运动特性及其背后的物理含义。最后,根据自由离子的定量分析结果,修正了传统的Nernst-Einstein方程,以此计算出的电导率很好地再现了实验数据。

该论文通讯作者为冯光教授、俄罗斯库尔斯克州立大学Brilliantov教授、以色列特拉维夫大学Urbakh教授和英国帝国理工学院Kornyshev教授,冯光、陈明、毕晟分别为论文第一三作者。

2013年入职以来,冯光教授依托煤燃烧国家重点实验室,在能源与动力工程学院的大力支持下,建立学术团队专注于能源领域中与微纳尺度界面和输运相关的基础问题研究,在有关离子液体超级电容储能机理与优化设计方面取得了一些成果,包括Physical Review XNature CommunicationsNano EnergyACS Nano等。

该工作得到了国家自然科学基金项目和深圳市科技计划基础研究项目的资助。

论文链接:https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.9.021024


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